Переработка оят. Ядерное топливо: виды и переработка

МОСКВА, 21 июн — РИА Новости. Предприятие госкорпорации "Росатом" "Производственное объединение "Маяк" (Озерск, Челябинская область) планирует к 2020 году стать первым в мире предприятием, овладевшим технологиями переработки отработавшего ядерного топлива (ОЯТ) любого типа, сообщил РИА Новости на форуме "Атомэкспо-2017" заместитель генерального директора "Маяка" по стратегическому развитию Дмитрий Колупаев.

Организатор "Атомэкспо-2017" — госкорпорация "Росатом". Генеральный информационный партнер форума — агентство РИА Новости (флагманский ресурс МИА "Россия сегодня").

Переработка отработавшего ядерного топлива — высокотехнологичный процесс, направленный на минимизирование радиационной опасности ОЯТ, безопасную утилизацию неиспользуемых компонентов, выделение полезных веществ и обеспечение их дальнейшего использования. Промышленная переработка ОЯТ ведется в трех странах — в России, Франции, Великобритании.

"Маяк" выполняет проект по расширению номенклатуры перерабатываемого у себя ОЯТ. В частности, освоена технология переработки ОЯТ российских реакторов ВВЭР-1000. Этот проект даст возможность предприятию в ближайшие полтора-два года стать единственным в мире предприятием, которое может перерабатывать любые виды отработавшего ядерного топлива, в том числе ОЯТ зарубежного дизайна, а также дефектных топливных сборок. Это даст Росатому дополнительные конкурентные преимущества на мировых рынках.

"Маяк" — первый промышленный объект отечественной атомной отрасли. Он был создан для наработки оружейного плутония, необходимого для создания советского атомного оружия. Приоритетные направления работы "Маяка" в настоящее время — переработка отработавшего ядерного топлива, производство изотопов и средств радиационного контроля, выполнение государственного оборонного заказа.

"Всеядный" комплекс

"За последние годы "Маяк" значительно продвинулся вперед в плане переработки отработавшего ядерного топлива исследовательских реакторов. Освоена переработка нескольких топливных композиций, но ключевым, пожалуй, станет проект по переработке уран-циркониевого топлива. Производственные мощности для этого должны быть готовы в нынешнем году", — сказал Колупаев.

Он пояснил, что это будет опытная установка, которая позволит сначала отработать необходимые технологии, а затем и фактически станет производственной установкой.

"Такого топлива относительно немного, и это, прежде всего, отработавшее топливо наших атомных ледоколов. Оно находится в сухом контейнерном хранилище на Севере, но сколь угодно долго оно эксплуатироваться не может. Поэтому задача переработки этого вида ОЯТ должна быть решена, и для этого не требуются большие производственные мощности", — отметил собеседник агентства.

Опытная переработка уран-циркониевого ОЯТ должна быть реализована к 2018 году, добавил Колупаев. "Это фактически сделает "Маяк" абсолютным технологическим лидером с точки зрения номенклатуры топливных композиций, которое наше предприятие сможет перерабатывать, потому что после освоения данной технологии у нас сможет быть переработана любая топливная композиция", — сказал он.

"И финальной точкой станет, пожалуй, освоение переработки отработавшего топлива реакторов АМБ первой очереди Белоярской АЭС. Там проблема уже не столько в самих топливных композициях (на первом и втором блоках станции использовались несколько десятков видов топлива), а в геометрических размерах отработавших тепловыделяющих сборок", — сообщил Колупаев.

Эти сборки достигают в длину 14 метров, и для того чтобы их разделывать, необходима специальная установка, пояснил он.

"Ее планируется создать к 2020 году. И вот тогда на "Маяке" будет полностью создан "всеядный" перерабатывающий комплекс - как по разным типам ОЯТ, так и по размерам отработавших тепловыделяющих сборок", — отметил заместитель гендиректора "Маяка".

Переработка радиоактивных отходов

Помимо переработки ОЯТ, "Маяк" активно занимается развитием технологии переработки радиоактивных отходов, напомнил Колупаев.

"В ближайшее время на предприятии планируется начать эксплуатацию установки по отверждению долгоживущих среднеактивных отходов, главным образом плутонийсодержащих, для которых цементирование, как, допустим, это делают наши коллеги в Великобритании, не является оптимальным. Наш подход базируется на применении керамоподобной матрицы, которая обладает большой долговечностью и хорошей емкостью по отходам", — сказал он.

Прошлый год был для "Маяка" своего рода "пусковым" с точки зрения реализации проекта по переработке источников ионизирующего излучения, отметил Колупаев.

"Мы полностью выполнили свои обязательства по объему возврата источников. В этом году объемы возвращаемых на утилизацию источников будут существенно больше. Мы оптимизируем технологию утилизации источников, чтобы удешевить ее и сделать более привлекательной для клиентов. Это очень важное направление, которое позволит нашим партнерам получить законченный цикл услуг - с момента поставки источников до их полной утилизации", — добавил он.

Освоение ядерной энергии повлекло за собой такое количество катастроф и человеческих жертв, что мы до сих пор не можем оценить перспективы развития атомной отрасли, положив на одну чашу весов ее очевидную экономическую выгоду, а на другую — не менее очевидную опасность. Хотя специалисты, убежденные в том, что альтернативы атомной энергетике нет, стараются сделать все, чтобы эту опасность минимизировать. Сегодня в мире на атомных электростанциях действуют 440 блоков, и большинство стран не собираются сворачивать свои ядерные программы. Однако не стоит забывать и о том, что кроме столь необходимой человечеству электроэнергии, АЭС производят еще и радиоактивные ядерные отходы… Их переработка и утилизация — одна из основных проблем, касающихся не только представителей атомной промышленности, но и экологов, и политиков, а по большому счету и каждого из нас. И для того чтобы хотя бы частично разобраться в этой проблеме, мы обратились к двум авторитетным, но достаточно полярным мнениям. Первое принадлежит Президенту Российского научного центра «Курчатовский институт», академику Евгению Павловичу Велихову, а второе — члену-корреспонденту РАН, вице-президенту Международного Географического Союза
Никите Федоровичу Глазовскому и доктору географических наук, ведущему научному сотруднику Института географии РАН Николаю Николаевичу Клюеву.

Что такое отработавшее ядерное топливо?

Если кратко, то это уран, поработавший в ядерном реакторе и содержащий радиоактивные продукты деления. Поэтому его называют также облученным, или выгоревшим, ядерным топливом. В общепринятом смысле топливо — это то, что горит, то есть дрова, уголь, нефть, газ. Горение — это химическая реакция соединения какого-либо вещества с окислителем (в приведенных примерах — углеводородных соединений с кислородом), протекающая с интенсивным выделением тепла. Именно горение применяют в технике для получения тепла в топках, печах и камерах сгорания двигателей. На этой «огневой» энергетике в основном и базируется современная цивилизация. Совсем по-другому «горит» ядерное топливо. Уран выделяет тепло в результате не химической, а физической реакции — деления, для протекания которой не требуется ни кислород, ни иной окислитель. При каждом акте деления тяжелого ядра урана-235, инициируемом поглощением медленного нейтрона, образуются 2, а иногда 3 более легких ядра и несколько быстрых нейтронов. Будучи положительно заряженными, эти ядра с огромными скоростями разлетаются в разные стороны и, сталкиваясь с окружающими атомами, передают им свою кинетическую энергию, то есть нагревают вещество. Существует два типа отработавшего ядерного топлива (ОЯТ). Первый — природная смесь изотопов урана, которая длительно облучалась в промышленном реакторе с целью накопления оружейного плутония. Второй — тепловыделяющие сборки энергетических реакторов, содержащие ТВЭЛы (тепловыделяющие элементы) из обогащенного урана, выгорание которого достигло технологического предела из-за накопления продуктов деления.

ОЯТ всегда содержит три компонента:
. Невыгоревший уран
. Продукты деления урана
. Трансурановые элементы

Отработавшим, или облученным, ядерным топливом принято называть уран, побывавший в ядерном реакторе и прошедший реакцию деления. Собственно, отработавшее ядерное топливо содержит разнообразные продукты деления, а также значительное количество невыгоревшего урана. Одна из основных проблем в обращении с ОЯТ состоит в том, что оно представляет собой смесь различных веществ, часть из которых еще может принести пользу, а часть уже не пригодна для использования. Здесь возникает достаточно широкое поле для дискуссии — можно ли считать ОЯТ радиоактивными отходами (РАО) или нет?

Чем ОЯТ отличается от «свежего» ядерного топлива?

«Свежим» называют ядерное топливо до загрузки его в реактор, отработавшим — то же топливо, но после облучения. Главное отличие ОЯТ от «свежего» топлива — огромная радиоактивность, обусловленная накопленными продуктами деления. Для «свежего» ядерного топлива характерна очень малая радиоактивность. Настолько слабая, что при изготовлении блочков из литого естественного урана нет необходимости использовать противорадиационную защиту персонала. У нас в Курчатовском институте экскурсантам, которые посещают первый в Европе и Азии экспериментальный реактор Ф-1 (кстати, успешно работающий с 1946 года), даже дают подержать один из таких блочков в руках, не опасаясь какого-либо облучения. Правда, предупреждают: «Осторожно!» Но за этим предупреждением вместо ожидаемого почти каждым гостем слова «радиация!» следует «не уроните!» При плотности около 18 г/см 3 небольшой по размерам, удобно умещающийся в ладони блочок неожиданно массивен (его вес при диаметре 35 мм и высоте 100 мм составляет 1,7 кг). А вот ОЯТ, напротив, — один из самых радиационно-опасных объектов ядерного топливного цикла. Даже кратковременное пребывание человека вблизи ОЯТ, выгруженного из ядерного реактора, неизбежно сопровождается очень высокими дозами облучения. Поэтому любые операции с ОЯТ осуществляют только дистанционно, с использованием мощной экранирующей защиты от проникающих ионизирующих излучений.

Отличий у «свежего» и отработавшего ядерного топлива немало. Но в контексте обсуждаемой темы главным представляется то, что топливо, не побывавшее в реакторе, конечно, обладает радиоактивностью, но ее уровень относительно низок. Его опасность для окружающей среды и здоровья человека несопоставимо мала по сравнению с отработавшим ядерным топливом, радиоактивность которого огромна и может нанести чрезвычайно серьезный ущерб природе, а также представляет прямую угрозу здоровью и жизни людей.

Здесь необходимо подчеркнуть, что при обращении с ОЯТ мы имеем дело с очень опасным веществом, и любая аварийная ситуация или нарушение технологии в ходе его переработки неминуемо приведут к самым тяжелым последствиям. Поэтому при решении вопроса о целесообразности ввоза ОЯТ из-за рубежа и оценке финансовых выгод от этого предприятия было бы правильным учитывать в том числе и возможные экономические потери в случае какой-либо нештатной ситуации.

Есть в обсуждаемой проблеме один весьма неожиданный аспект, на который мало обращают внимание. Это появление новых изотопов, которых вообще нет в природе. «Свежий» уран, не побывавший в реакторе, содержится в земной коре. Реакция биосферы на увеличение или уменьшение его количества в целом изучена. Но ведь во время ядерного синтеза, происходящего в реакторе, возникают трансурановые элементы и искусственные изотопы обычных веществ — это, на мой взгляд, одна из самых больших проблем ядерной энергетики, да и не только ее. Перед современным человечеством в полный рост встает вопрос о загрязнении биосферы теми элементами и химическими соединениями, которых в ней никогда не было. Поясню свою мысль: раньше на улицах городов для борьбы с гололедом разбрасывали соль. Из-за этого гибла растительность, но особого загрязнения биосферы в целом не происходило, потому что и натрий, и хлор (из которых состоит поваренная соль) — одни из самых распространенных элементов земной коры. Некоторое перераспределение этих веществ, в общем, не трагично, хотя и может вызвать весьма негативные последствия для данного конкретного скверика. Совсем иное дело, когда начинают накапливаться совершенно новые химические элементы и вещества, которые встречаются в природе в предельно малых количествах. Что в этом случае будет происходить, никто просто не знает, потому что у нас еще нет соответствующего опыта. Мне представляется, что проблема новых изотопов и химических соединений, возможно, даже более серьезная, чем проблема радиоактивного загрязнения, о котором наши знания за последнее время существенно расширились. При этом проведение хотя бы двухэтапного тестирования того или иного вещества стоит очень дорого, из-за чего значительная часть вновь появляющихся соединений вообще никак не оценена с экологической точки зрения.

Чем ОЯТ отличается от радиоактивных отходов (РАО)?

Прежде всего тем, что ОЯТ — это ценный продукт, содержащий 2 полезных компонента — невыгоревший уран и трансурановые элементы. Кроме того, среди продуктов деления содержатся радионуклиды (радиоактивные изотопы), которые можно с успехом применять в промышленности, медицине, а так-же в научных исследованиях. После того как из ОЯТ, которое представляет собой неразделенную смесь полезных и ненужных продуктов, выделяют как минимум два полезных компонента, невыгоревший уран и трансурановые элементы, включая плутоний, остаток превращается в особую разновидность РАО — отходы высокой удельной активности.

Понятие «отработавшее ядерное топливо» ядерщики предлагают не смешивать с понятием «радиоактивные отходы». В принципе основания для такого
разделения есть — ОЯТ содержит различные элементы, которые можно использовать повторно, в том числе и для производства энергии. Отходы же — это то, чему нельзя найти применение. И все же нужно сказать, что между этими понятиями существует весьма тонкая грань. Есть такое выражение, что отходы — это те же природные ресурсы, только не в том месте, не в то время и не в том количестве. Само понятие «отходы» — весьма относительно и зависит от множества условий. Так, сколько бы полезных компонентов отходы ни содержали, если затраты на их извлечение слишком велики, то отходы так и останутся отходами.

Кроме того, нужно сказать, что некоторые реакторы, по сути, работают на производство отходов, например создавая оружейный плутоний. В таких реакторах образуются те изотопы, которые потом можно использовать в ядерном оружии, и в данном случае производство энергии — это побочный процесс, а основной — производство отходов (если выпуск ядерного оружия прекращен). Если же производство ядерного оружия продолжится или плутоний станут использовать как топливо для АЭС, то продукция таких реакторов автоматически перестанет быть отходами.

Когда возникла проблема обращения с ОЯТ?

В полный рост эта проблема встала в период создания отечественного ядерного оружия в конце 1940-х годов. Она была успешно разрешена в результате проектирования и сооружения первого в нашей стране радиохимического завода (РХЗ) большой производительности на Урале, в городе Челябинск-40, на базе № 10, известной теперь как комбинат «Маяк». Исходная задача комбината состояла в получении оружейного плутония, но вся цепочка химических реакций, отделяющих разные элементы друг от друга, естественно, пригодна и для переработки ОЯТ с атомных электростанций. По сходной схеме работают и другие отечественные РХЗ на Сибирском и Горно-химическом комбинатах — в городах Томск-7 (СХК) и Красноярск-26 (ГХК). Такую же задачу решали РХЗ в США, Великобритании, Франции и Китае.

С большой долей вероятности можно предположить, что аналогичные радио-химические установки небольшой мощности были использованы Индией и Пакистаном при получении плутония для национальных ядерных зарядов. В настоящее время крупной производительностью отличаются английский РХЗ фирмы BNFL (Селлафилд), находящийся на берегу внутреннего Ирландского моря, и французский — фирмы Cogema на мысе Аг, в проливе Ла-Манш.

По мере свертывания ядерных оружейных программ и роста числа АЭС радиохимические заводы все больше переориентировались на переработку ОЯТ энергетических реакторов. В частности, наш первый РХЗ в Челябинске-40 был модернизирован для этой цели и с тех пор носит новое название «РТ-1». Строившийся до развала Советского Союза второй завод — «РТ-2» законсервирован.

США избрали стратегию отсроченной (на 50—70 лет) утилизации выгруженного и выгружаемого из 107 американских АЭС ядерного топлива, приступив к сооружению глубинного федерального хранилища ОЯТ, рассматриваемого как стратегический государственный запас.

Вскоре после того, как было создано ядерное оружие, появились и сложности с утилизацией радио-активных материалов — отработавшего ядерного топлива и радиоактивных отходов. Таким образом, обсуждаемой сейчас проблеме без малого шесть десятков лет. В общественном сознании укоренился стереотип, что ядерная энергетика — это что-то страшное и, безусловно,
вредное.

В связи с этим приходит вот какая мысль: вообще говоря, большинство всех технологических процессов разрабатывалось без учета того, как они будут влиять на природную среду. Но вот как раз в период создания ядерной энергетики, когда появилось осознание угрозы, исходящей от объектов атомной отрасли, вопросам безопасности старались уделять большое внимание. Другое дело, что соображения безопасности нередко (особенно в первые годы ядерной энергетики) приносились в жертву экономической и политической целесообразности. Кроме того, изначально не были продуманы важнейшие вопросы, которые казались второстепенными.

Как утилизировать радиоактивные отходы, что делать с отработавшим ядерным топливом, можно ли демонтировать устаревшие атомные станции, как замкнуть ядерный топливный цикл?

Все эти «неудобные» вопросы предпочитали не замечать, а их решение откладывать на потом. Проблема обращения с ОЯТ ныне так остра во многом именно потому, что аккумулировалась десятилетиями. И по большому счету, традиция принимать решения, не думая о завтрашнем дне, сохранилась и по сей день.

Почему другие страны не строят заводы для переработки ОЯТ?

Переработка ОЯТ, поступающего с АЭС, — очевидное будущее всех государств, развивающих ядерную энергетику. Такое «замыкание» ядерного топливного цикла (ЯТЦ) экономически целесообразно по ряду причин. Прежде всего значительно (на 1/6 часть) сокращаются потребности в природном уране как за счет возврата 235-го изотопа урана, не сгоревшего в реакторе, так и в результате образования нового ядерного горючего — плутония. Как источник тепловой энергии 1 грамм плутония, кстати, эквивалентен примерно 1 тонне нефти. Переработанные ОЯТ можно использовать для производства ТВЭЛов, в том числе на основе смеси оксидов урана и плутония (так называемого МОХ-топлива). Помимо экономических преимуществ замыкание ЯТЦ снижает опасность распространения ядерного оружия из-за «сжигания» образующегося плутония, который в открытом цикле необходимо хранить под крайне жестким контролем. Хотя в мире накоплено около 240 тыс. тонн ОЯТ, переработано только 85 тыс. тонн. Из 30 государств, развивающих ядерную энергетику, только Великобритания, Франция и Россия построили и эксплуатируют РХЗ для переработки ОЯТ с АЭС. Это также обусловлено экономическими причинами, поскольку сооружение РХЗ экономически целесообразно лишь при годовой производительности 1 500 т ОЯТ, для чего необходимо эксплуатировать около 50 крупных АЭС. Поэтому Япония, в которой уже действуют 54 АЭС, вырабатывающие 1/3 всей электроэнергии, тоже приступила к сооружению РХЗ и планирует ввести его в строй через 2—3 года. В то же время необходимость переработки ОЯТ побудила владельцев многих АЭС искать предпринимателей, готовых взяться за эту работу. Возникшую нишу заполнили уже упоминавшиеся английский и французский радиохимические заводы. Они в течение нескольких десятилетий по долгосрочным контрактам перерабатывают ОЯТ с АЭС Бельгии, Германии, Швейцарии, Японии и других стран. Непременное условие таких контрактов — возврат всех трех перечисленных ранее компонентов ОЯТ (в том числе отходов высокой удельной активности) в страну — поставщика этого топлива. Кстати, отметим, что в соответствии с ранее заключенными международными соглашениями Россия также перерабатывала ОЯТ, которое поступало с АЭС, построенных по советским проектам в Болгарии, Венгрии, ГДР, Финляндии, Чехословакии и загружавшихся «свежим» ядерным топливом по поставкам из СССР и России. В настоящее время такие операции выполняются для ОЯТ с АЭС в Армении, Болгарии и Украине. Снижение порога ядерного противостояния сопровождается снижением загрузки перерабатывающих предприятий как у нас, так и за рубежом. Освобождающиеся мощности РХЗ целесообразно использовать для переработки ОЯТ из зарубежных стран. Законодательно закрепленная теперь инициатива Минатома РФ — попытка выступить конкурентом на этом высокоприбыльном рынке.

Дело в том, что проектирование, строительство и функционирование радиохимического предприятия экономически оправдано только для государств с развитой самостоятельной ядерной энергетикой. К тому же страна, решившая построить радиохимический завод, должна обладать соответствующими технологиями и высококвалифицированным персоналом. В России все это есть.

Именно поэтому и удалось «протолкнуть» закон о ввозе зарубежного отработавшего ядерного топлива. Однако не следует забывать, что как раз на радиохимические заводы приходится львиная доля той радиоактивности, источником которой является вся ядерная отрасль. И решившись перерабатывать у себя чужое ОЯТ, мы должны понимать, что значительную часть радиоактивности мы оставляем себе. Пока радиохимические заводы кроме России работают во Франции и Великобритании. США придерживаются так называемого отложенного решения — предпочитая консервировать свое ОЯТ в специальных хранилищах, чтобы в будущем либо заняться его переработкой, либо произвести окончательное захоронение. Опытный завод по переработке ОЯТ есть в Японии, но его мощности невелики, и эта страна в основном пользуется услугами европейских компаний.

Как осуществляют перевозки ОЯТ?

Проблема транспортировки ОЯТ, которая существует со времени строительства РХЗ для целей выделения плутония как ядерной взрывчатки, обострилась после сооружения первых АЭС. Ведь промышленные реакторы и РХЗ находятся на одной площадке или вблизи друг от друга (например, в Челябинске-40 их разделяют всего 2 км), тогда как АЭС строили в регионах, остро нуждающихся в электроэнергии и удаленных от РХЗ на многие тысячи километров. При перевозках ОЯТ с площадок АЭС следовало решить 3 задачи: обеспечить радиационную безопасность персонала и населения (в том числе при аварийных ситуациях), исключить перегрев ОЯТ во время транспортировки и принять меры против попыток хищения топлива злоумышленниками. Это было сделано в результате разработки массивных защитных контейнеров из таких поглощающих радиацию материалов, как чугун, сталь и бетон, которые снижают интенсивность излучения до допустимых пределов, и специализированных вагон-контейнерных поездов. Ежегодно по дорогам России проходит 30 транспортов с радиационно опасными грузами, и пока не было зафиксировано ни одной аварии. В США для перевозок контейнеров с ОЯТ используют преимущественно автотрейлеры большой грузоподъемности. В Швеции, где большая часть АЭС находится на берегу Балтийского моря, для этой цели разработаны и построены специализированные суда. Транспортировку ОЯТ из японских АЭС на перерабатывающие заводы Великобритании и Франции также осуществляют морским путем. За 50 лет транспортировки ОЯТ и других источников ионизирующих излучений большой активности (в частности, используемых в радиотерапии злокачественных заболеваний) не было ни единого случая аварий с какими-либо радиационными последствиями, хотя в мире уже осуществлено более 1 млн. таких перевозок.

Как у нас в стране, так и за рубежом основные перевозки ОЯТ производят в специальных железнодорожных вагонах, а также на спроектированных для этих целей морских судах. И железнодорожные, и морские перевозки ОЯТ обязательно осуществляются под контролем охраны, а сами контейнеры выдерживают большие внешние нагрузки. Ядерщики утверждают, что транспортировка ОЯТ в таких условиях абсолютно безопасна и никаких инцидентов никогда не было. Однако эта сфера является абсолютно секретной, и мы не можем говорить, что обладаем полной информацией по данному вопросу. Кроме того, в свете последних событий в мире с точки зрения террористической угрозы перевозка ОЯТ, конечно, становится весьма небезопасным предприятием.

К сказанному необходимо добавить, что, во всяком случае, при перевозке радиоактивных отходов аварии случались, а ведь такие транспортировки, надо полагать, тоже сопровождались повышенными мерами безопасности. И еще: несмотря на режим секретности, маршруты следования поездов и морских судов периодически становятся достоянием гласности, чему мы бываем свидетелями, наблюдая за протестами «зеленых». Так что проблема транспортировки ОЯТ, безусловно, имеется, хотя нас и пытаются убедить в обратном.

Чем переработка ОЯТ грозит экологической ситуации?

Эксплуатация отечественного РХЗ в начальные годы его работы сопровождалась чрезмерным радиационным воздействием не только на персонал, но и на окружающую среду. При создании проекта этого уникального промышленного предприятия опереться на какой-либо опыт не было возможности. И хотя на комбинате были предусмотрены и сооружены хранилища радиоактивных отходов, многочисленные аварийные ситуации, особенно в первый период его работы, быстро привели к их переполнению. Уже в 1949 году поставленную в техническом задании на проектирование РХЗ задачу очистки сбросов в гидросеть, в частности в реку Теча, пришлось снять с повестки дня — создание такой системы существенно затягивало работы по получению плутония для первой советской атомной бомбы. Один из ветеранов Минатома, А.К. Круглов, в своей книге «Как создавалась атомная промышленность СССР» пишет, что «к концу 1949 г. нужно было выбирать: либо продолжать нарабатывать плутоний, либо остановить завод, прекратив сбросы радиоактивных вод в реку Теча. Решение было принято. Наработка плутония продолжалась. Специальная комиссия одобрила предложение комбината, поддержанное Минздравом СССР, об использовании бессточного озера Карачай для сброса радиоактивных растворов. Из-за загрязнения реки и прибрежной территории радиационному воздействию подверглись 124 тыс. человек, проживающих в районе поймы реки в Челябинской и Курганской областях. Большие дозы облучения (до 170 бэр) получили 28 тыс. чел. Было зарегистрировано 935 случаев заболеваний хронической лучевой болезнью. Пришлось отселить около 8 тыс. человек из 21 населенного пункта».

Конечно, сегодня ситуация далека от той, что была характерна для эпохи гонки ядерных вооружений. Десятилетия работ по снижению объемов и активности образующихся отходов, создание и совершенствование методов и средств очистки жидких и улавливания газообразных радиоактивных веществ, оптимизации сроков выдержки выгруженного ОЯТ не прошли даром. В настоящее время выбросы и сбросы радионуклидов с РХЗ не превышают допустимых величин, устанавливаемых независимыми от Минатома России контрольными и надзорными органами, автоматизированные системы радиометрического и спектрометрического контроля позволяют быстро отсечь недопустимые сбросы, направив их в дополнительно созданные хранилища, либо снизить производительность комбината. Опыт работы «мокрого» хранилища ОЯТ на Красноярском ГХК показывает, что в выбросах обнаруживается только Cs-137, концентрация которого в 250 раз ниже допустимой, установленной Минздравом России в соответствии с международными рекомендациями. Заслуживает упоминания, что в Великобритании и Франции жидкие отходы РХЗ продолжают сливать в море, что приводит к повышенным концентрациям техногенных радионуклидов не только вблизи мест сбросов в Ирландском море и в проливе Ла-Манш, но и за тысячи километров от них. В частности, сбросы английского РХЗ являются главным источником поступления таких долгоживущих радионуклидов, как Sr-90 и Cs-137 с периодами полураспада 28 и 30 лет, в Северное, Норвежское, Баренцево, Карское и даже Белое моря. В соответствии с решением стран — участниц Лондонской конвенции планируется прекратить такие сбросы в моря к 2018 году. В нашей стране сливы жидких радиоактивных отходов (в основном от эксплуатации атомных подводных лодок) были прекращены в 1993 году.

Радиоэкологические проблемы переработки ОЯТ с использованием современных технологий и накопленного опыта в основном решены. Конечно, сказанное не относится к тяжелой задаче реабилитации радиоактивно-загрязненных районов, особенно вблизи комбината «Маяк», в частности озера Карачай и Теченского каскада водоемов и территорий, пострадавших от аварии в 1986 году на Чернобыльской АЭС. Это потребует многих лет работы и многомиллиардных затрат. Для оценки их масштаба стоит указать, что в США для проведения аналогичных работ выделяется по 2 млрд. долларов ежегодно. В соответствии с недавно принятым законом «О специальных экологических программах» именно на цели реабилитации и возвращения к нормальной жизни обширных регионов, выведенных ранее из использования в народном хозяйстве, и пойдут средства, которые выручит Минатом от переработки ОЯТ с зарубежных АЭС. По оценкам, сделанным на основе опыта, накопленного в нашей стране и за рубежом, переработка и хранение 20 тыс. тонн ОЯТ приводит к увеличению дозы облучения персонала РХЗ и населения ближайшей области всего на 1% в сравнении с получаемой от природных источников радиации (эта добавка в 10 раз меньше того облучения, которое мы ежегодно получаем в медицинских учреждениях). Сегодня переработка ОЯТ не вызывает чрезмерного радиационного воздействия на персонал ядерно-химических предприятий и население страны.

Оценка столь серьезных и опасных производств должна делаться еще на стадии проектирования. Ранее наиболее действенным и реальным был институт экологической экспертизы. Сейчас, увы, позиции государственной экспертизы во многом утрачены, и немалая часть недоброкачественных в экологическом смысле проектов тем не менее реализуется. Поэтому уверенности в том, что весь цикл переработки ОЯТ находится под жестким экологическим контролем, нет. Если же говорить о недавно принятом законе, разрешающем ввоз из-за рубежа и переработку ОЯТ на наших РХЗ, то, полагаю, та поспешность и та атмосфера, в которой принималось это решение, не добавляет нам уверенности в его экологической безупречности.

При обсуждении этого закона было много разговоров о том, что наша страна при реализации данного проекта получит значительные средства, за счет которых можно будет решить многие экологические проблемы. Но пока ни ОЯТ, ни деньги из-за рубежа не поступали, поэтому сказать, как на самом деле будет реализовываться принятый закон на практике, нельзя. Топливо, поступающее на переработку сейчас, — этот тот уран, который мы поставляли на АЭС, построенные за границей и который мы обязаны забирать после отработки. Поэтому на сегодняшний день никаких «ядерных» денег у нас нет, а следовательно, и о решении экологических проблем за счет этих средств говорить не приходится. Хотя нельзя не учитывать и того, что у России не так много конкурентоспособных «высоких» технологий мирового уровня. Технология переработки ОЯТ— одна из них. Развитие производств ядерного топливного цикла, в том числе радиохимических, обогащает технологическую культуру всего общества, ибо требует новых материалов, высококвалифицированных специалистов и так далее. Россия — ядерная держава (здесь нет оценок — хорошо это или плохо, это — факт), у нас накоплено радиоактивных веществ суммарной активностью более 4 млрд. Ku (Кюри). Поведение этих веществ придется контролировать тысячелетиями, если мы не научимся их перерабатывать, утилизировать. Уже в силу этого Россия намертво привязана к ядерной энергетике. Поэтому ядерно-энергетический потенциал страны необходимо поддерживать (хотя и вовсе не обязательно за счет переработки ОЯТ).

Каковы перспективы переработки ОЯТ?

Конечно, в период гонки ядерных вооружений переработка ОЯТ велась по политическим, даже геополитическим, причинам — без РХЗ наша страна не смогла бы обеспечить стратегического паритета с США в «холодной войне». Выполнение поставленной задачи изготовления и испытания первой советской атомной бомбы в исключительно короткие сроки сопровождалось вынужденными решениями. Одно из них — крайне высокие дозы облучения персонала отечественного РХЗ. По данным, опубликованным в 1990-е годы (до того времени они были секретными), при допустимом тогда пределе 30 бэр в год индивидуальные дозы в 1948—1958 годах составляли: для дозиметристов — около 150 бэр, для основного персонала технологических цехов — от 170 до 270 бэр. Последняя величина более чем в 100 раз превышает современную допустимую радиационную нагрузку для профессионалов! Такие высокие уровни облучения не могли не сказаться на здоровье людей. Лучевые заболевания были диагностированы у 3 444 сотрудников РХЗ. К счастью, эти мрачные страницы уже далеко позади. По мере совершенствования технологии, улучшения средств автоматизированного контроля и защиты, систем дозиметрии и радиационной безопасности условия труда при переработке ОЯТ приблизились к допустимым, не вызывающим опасений за состояние здоровья.

Дальнейшие работы по совершенствованию переработки ОЯТ продолжаются. Особое внимание в этой сфере уделяют методам снижения суммарной активности отходов. Здесь перспективным представляется способ «выжигания» вредных компонентов путем дополнительного облучения и превращения (трансмутации) долгоживущих радионуклидов в более короткоживущие. Такие научно-исследовательские работы по многолетним программам ведутся во Франции, Японии и в России в рамках Федеральной целевой программы обращения с ОЯТ и радиоактивными отходами. Не меньшее внимание привлекают способы отверждения жидких отходов высокой удельной активности (ОВУА), которые многие годы хранят в баках из нержавеющей стали. Жидкие ОВУА ныне эффективно остекловывают как в нашей стране, так и за рубежом, и это резко снижает опасность миграции долгоживущих радионуклидов из временных хранилищ. В Курчатовском институте совместно с МосНПО «Радон» создан способ плазменной переработки радиоактивных отходов, резко снижающий их объем (но не активность!) и существенно удешевляющий последующее хранение. Разрабатываются также новые способы антикоррозионной защиты химических реакторов и их дезактивации, совершенствуются методы улавливания газов и аэрозолей (особенно радиоактивного йода), изучаются возможности фторидной технологии переработки ОЯТ, практически исключающей образование жидких РАО. Снижаются выбросы и сбросы радиоактивных веществ в окружающую среду.

На мой взгляд, перспективы переработки ОЯТ зависят от ответа на несколько очень важных вопросов. Один из главных — насколько экономически эффективна как сама переработка, так и ядерная отрасль в целом. Проще говоря, сколько стоит весь цикл производства, начиная от разработки месторождения и кончая переработкой и захоронением радиоактивных материалов? К сожалению, таких достоверных данных нет. Все цифры, которые мы имеем на сегодняшний день, весьма неполны, а в некоторых случаях — фальсифицированы. Если посчитать собственно стоимость работы АЭС, то получается, что во многих случаях это рентабельное производство. Беда в том, что полностью ядерный топливный цикл не просчитан. А имеющиеся расчеты показывают, что практически все виды производства электроэнергии требуют примерно одинаковых затрат. В последнее время удалось существенно приблизить к рентабельности даже ветровые и солнечные установки. И тут возникает проблема оценки риска дальнейшего развития атомной энергетики.

Если мы готовы к тому, что примерно раз в столетие на атомных станциях возможна серьезная авария, значит, мы сознательно принимаем такой риск.

Таким образом, мы подошли еще к одному первостепенному вопросу ядерной энергетики — безопасности функционирования отрасли. Каким бы способом мы ни перерабатывали ОЯТ, все равно при этом образуется определенное количество веществ, которые в силу чрезвычайно высокой радиоактивности должны быть очень надежно спрятаны. Так, например, хранилища жидких отходов на многих АЭС близки к заполнению. Хуже всего обстоят дела на Курской АЭС — там почти не осталось места для жидких отходов. Поэтому прежде всего нужно понять, есть ли у атомщиков стратегия переработки ОЯТ и захоронения отходов. Пока такой четкой, предельно ясной стратегии не видно. Во всяком случае, те способы захоронения, которыми пользуются сегодня, довольно опасны. И мы сейчас закладываем бомбу замедленного действия если не для себя, то для наших потомков. Следовательно, перспективы переработки ОЯТ зависят от экономической эффективности ядерной энергетики, правильной оценки допустимой степени риска, которую несет в себе эта отрасль, и возможности безопасного захоронения радиоактивных отходов. Учтя все это, нужно принять решение о приоритетном способе добычи энергии. Станет ли таким приоритетом ядерная энергетика — большой вопрос. Но, конечно, подобное решение не может и не должно приниматься в одночасье. Тем более что время для дискуссии есть. Ведь только разведанных запасов нефти хватит примерно на 100 лет, газа — на 70—150, угля — на 500, если, конечно, не будет существенного скачка энергопотребления. В чем я убежден совершенно, так это в том, что просто жизненно необходимо активизировать поиски новых источников энергии и развивать энергосберегающие технологии. Для России энергосбережение на ближайшую перспективу — главная задача. Ведь если посчитать, какой объем ВВП (внутреннего валового продукта) в денежном эквиваленте производится на джоуль энергии, то окажется, что в России этот показатель в 6—7 раз меньше, чем в Западной Европе, то есть эффективность очень низкая и резервы тут огромны.

Если говорить о чисто технической стороне вопроса, то приходится констатировать, что на сегодняшний день каких-то принципиально новых отработанных технологий в области переработки ОЯТ нет. В ряде стран только начинает разрабатываться абсолютно новая — трансмутационная — технология, позволяющая под воздействием излучения превращать долгоживущие радионуклиды в короткоживущие, которые можно считать более безопасными. Наиболее привлекательным выглядит активно обсуждаемое в последнее время создание замкнутого цикла — когда отработавшее топливо используется повторно как энергоноситель. Тем не менее полностью замкнуть ядерный топливный цикл нельзя, но минимизировать количество отходов можно, и это первейшая задача. И тут уже возникает проблема материальных затрат на эти мероприятия — не превысят ли эти расходы выгоды от использования ядерной энергии?

Отработанное ядерное топливо энергетических реакторов Начальная стадия послереакторного этапа ЯТЦ одинакова для открытого и закрытого циклов ЯТЦ.

Она включает в себя извлечение ТВЭЛов с отработанным ядерным топливом из реактора, хранение его в пристанционном бассейне («мокрое» хранение в бассейнах выдержки под водой) в течение нескольких лет и затем транспортировка к заводу переработки. В открытом варианте ЯТЦ отработанное топливо помещают в специально оборудованные хранилища («сухое» хранение в среде инертного газа или воздуха в контейнерах или камерах), где выдерживают нескольких десятилетий, затем перерабатывают в форму, предотвращающую хищение радионуклидов и подготавливают к окончательному захоронению.

В закрытом варианте ЯТЦ отработавшее топливо поступает на радиохимический завод, где перерабатывается с целью извлечения делящихся ядерных материалов.

Отработанное ядерное топливо (ОЯТ) - особый вид радиоактивных материалов – сырьё для радиохимической промышленности.

Облученные тепловыделяющие элементы, извлеченные из реактора после их отработки, обладают значительной накопленной активностью. Различают два вида ОЯТ:

1) ОЯТ промышленных реакторов, которое имеет химическую форму как самого топлива, так и его оболочки, удобную для растворения и последующей переработки;

2) ТВЭЛы энергетических реакторов.

ОЯТ промышленных реакторов перерабатывают в обязательном порядке, тогда как ОЯТ перерабатывают далеко не всегда. Энергетическое ОЯТ относят к высокоактивным отходам, если не подвергают дальнейшей переработке, или к ценному энергетическому сырью, если подвергают переработке. В некоторых странах (США, Швеция, Канада, Испания, Финляндия) ОЯТ полностью относят к радиоактивным отходам (РАО). В Англии, Франции, Японии – к энергетическому сырью. В России часть ОЯТ считается радиоактивными отходами, часть поступает на переработку на радиохимические заводы (146).

Из-за того, что далеко не все страны придерживаются тактики замкнутого ядерного цикла, ОЯТ в мире постоянно увеличивается. Практика стран, придерживающихся замкнутого уранового топливного цикла показала, что частичное замыкание ЯТЦ легководных реакторов убыточно даже при возможном в последующие десятилетия удорожании урана в 3-4 раза. Тем не менее эти страны замыкают ЯТЦ легководных реакторов, покрывая затраты за счет увеличения тарифов на электроэнергию. Наоборот, США и некоторые другие страны отказываются от переработки ОЯТ, имея в виду будущее окончательное захоронение ОЯТ, предпочитая его длительную выдержку, что оказывается дешевле. Тем не менее, ожидается, что к двадцатым годам переработка ОЯТ в мире увеличится.



Извлеченное из активной зоны энергетического реактора ТВС с отработанным ядерным топливом хранят в бассейне выдержки на АЭС в течение 5-10 лет для снижения в них тепловыделения и распада короткоживущих радионуклидов. В 1 кг отработавшего ядерного топлива АЭС в первый день после его выгрузки из реактора содержится от 26 до 180 тыс. Ки радиоактивности. Через год активность 1 кг ОЯТ снижается до 1 тыс. Ки, через 30 лет-до 0,26 тыс. Ки. Через год после выемки, в результате распада короткоживущих радионуклидов активность ОЯТ сокращается в 11 - 12 раз, а через 30 лет - в 140 - 220 раз и дальше медленно уменьшается в течение сотен лет 9 (146).

Если в реактор первоначально загружался природный уран, то в отработавшем топливе остается 0,2 - 0,3% 235U. Повторное обогащение такого урана экономически нецелесообразно, поэтому он остается в виде так называемого отвального урана. Отвальный уран в дальнейшем может быть использован как воспроизводящий материал в реакторах на быстрых нейтронах. При использовании для загрузки ядерных реакторов низкообогащенного урана ОЯТ содержит 1% 235U. Такой уран может быть дообогащен до первоначального содержания его в ядерном топливе, и возвращен в ЯТЦ. Восстановление реактивности ядерного топлива может быть осуществлено добавлением в него других делящихся нуклидов - 239Pu или 233U, т.е. вторичного ядерного топлива. Если к обедненному урану добавляется 239Pu в количестве, эквивалентном обогащению топлива 235U, то реализуется уран-плутониевый топливный цикл. Смешанное уран-плутониевое топливо используется как в реакторах на тепловых, так и на быстрых нейтронах. Уран-плутониевое топливо обеспечивает максимально полное использование урановых ресурсов и расширенное воспроизводство делящегося материала. Для технологии регенерации ядерного топлива чрезвычайно важны характеристики выгружаемого из реактора топлива: химический и радиохимический состав, содержание делящихся материалов, уровень активности. Эти характеристики ядерного топлива определяются мощностью реактора, глубиной выгорания топлива в реакторе, продолжительностью кампании, коэффициентом воспроизводства вторичных делящихся материалов, времени выдержки топлива после выгрузки его из реактора, типом реактора.

Выгруженное из реакторов отработавшее ядерное топливо передается на переработку только после определенной выдержки. Это связано с тем, что среди продуктов деления имеется большое количество короткоживущих радионуклидов, которые определяют большую долю активности выгружаемого из реактора топлива. Поэтому свежевыгруженное топливо выдерживают в специальных хранилищах в течение времени, достаточного для распада основного количества короткоживущих радионуклидов. Это значительно облегчает организацию биологической защиты, снижает радиационное воздействие на химические реагенты и растворители в процессе переработки обработавшего ядерного топлива и уменьшает набор элементов, от которых должны быть очищены основные продукты. Так, после двух-трехлетней выдержки активность облученного топлива определяют долгоживущие продукты деления: Zr, Nb, Sr, Ce и другие РЗЭ, Ru и α-активные трансурановые элементы. 96% ОЯТ – это уран-235 и уран-238, 1% - плутоний, 2-3% - радиоактивные осколки деления.

Время выдержки ОЯТ - 3 года для легководных реакторов, 150 суток для реакторов на быстрых нейтронах (155).

Суммарная активность продуктов деления, содержащихся в 1 т ОЯТ ВВЭР-1000 после трех лет выдержки в бассейне выдержки (ББ), составляет 790000 Ки.

При хранении ОЯТ в пристанционном хранилище, его активность монотонно уменьшается (примерно на порядок за 10 лет). Когда активность упадет до норм, определяющих безопасность транспортировки ОЯТ по железной дороге, его извлекают их хранилища и перемещают либо в долговременное хранилище, либо на завод по переработке топлива. На перерабатывающем заводе сборки ТВЭЛов с помощью погрузочно-разгрузочных механизмов перегружается из контейнеров в заводской буферный бассейн-хранилище. Здесь сборки хранят до тех пор, пока их не направляют на переработку. После выдержки в бассейне в течение срока, выбранного на данном заводе, ТВС выгружают из хранилища и направляют в отделение подготовки топлива к экстракции на операции вскрытия отработавших твэлов.

Переработку облученного ядерного топлива проводят с целью извлечения из него делящихся радионуклидов (прежде всего 233U, 235U и 239Pu), очистки урана от нейтрон поглощающих примесей, выделения нептуния и некоторых других трансурановых элементов, получения изотопов для промышленных, научных или медицинских целей. Под переработкой ядерного топлива понимают переработку ТВЭЛов энергетических, научных или транспортных реакторов, так и переработку бланкетов реакторов-размножителей. Радиохимическая переработка ОЯТ – основная стадия закрытого варианта ЯТЦ, и обязательная стадия наработки оружейного плутония (рис.35).

Переработка делящегося материала, облученного нейтронами в ядерном реакторе топлива осуществляется для решения таких задач, как

Получение урана и плутония для производства нового топлива;

Получение делящихся материалов (урана и плутония) для производства ядерных боеприпасов;

Получение разнообразных радиоизотопов, находящих применение в медицине, промышленности и науке;

Рис. 35. Некотрые этапы переботки отработанного ядерного топлива на ПО Маяк. Все операции проводят с помощью манипуляторов и камерах защищенных 6-слойным свинцовым скеклом (155).

Получение доходов от других стран, которые либо заинтересованы в первом и втором, либо не хотят хранить у себя большие объемы ОЯТ;

Решение экологических проблем, связанных с захоронением РАО.

В России перерабатывается облученный уран реакторов-бридеров и ТВЭЛы реакторов ВВЭР-440, БН и некоторых судовых двигателей; ТВЭЛы основных типов энергетических реакторов ВВЭР-1000, РБМК (любых типов) не перерабатываются и в настоящее время накапливаются в специальных хранилищах.

В настоящее время количество ОЯТ постоянно увеличивается и его регенерация - основная задача радиохимической технологии переработки отработавших ТВЭЛов. В процессе переработки проводится выделение урана и плутония и очистка их от радиоактивных продуктов деления, в том числе от нейтронопоглощающих нуклидов (нейтронных ядов), которые при повторном использовании делящихся материалов могут препятствовать развитию в реакторе цепной ядерной реакции.

Среди радиоактивных продуктов деления содержится большое количество ценных радионуклидов, которые можно использовать в области малой ядерной энергетики (радиоизотопные источники тепла для термогенераторов электроэнергии), а также для изготовления источников ионизирующего излучения. Применение находят трансурановые элементы, получающиеся в результате побочных реакций ядер урана с нейтронами. Радиохимическая технология переработки ОЯТ должна обеспечивать извлечение всех нуклидов, полезных с практической точки зрения или представляющих научный интерес(147 43).

Процесс химической переработки отработавшего топлива связан с решением проблемы изоляции от биосферы большого количества радионуклидов образующихся в результате деления ядер урана. Эта проблема - одна из наиболее серьезных и трудно решаемых проблем развития ядерной энергетики.

Первая стадия радиохимического производства включает подготовку топлива, т.е. в освобождение его от конструкционных деталей сборок и разрушение защитных оболочек ТВЭЛов. Следующая стадия связана с переводом ядерного топлива в ту фазу, из которой будет производиться химическая обработка: в раствор, в расплав, в газовую фазу. Перевод в раствор чаще всего производят растворением в азотной кислоте. При этом уран переходит в шестивалентное состояние и образует ион уранила, UO 2 2+ , а плутоний - частично в шести и в четырехвалентное состояние, PuO 2 2+ и Pu 4+ соответственно. Перевод в газовую фазу связан с образованием летучих галогенидов урана и плутония. После перевода ядерных материалов соответствующую фазу проводят ряд операций, непосредственно связанных с выделением и очисткой ценных компонентов и выдачей каждого из них в форме товарного продукта(рис.36).

Рис.36. Общая схема обращения урана и плутония в замкнутом цикле (156).

Переработка (репроцессинг) ОЯТ заключается в извлечении урана, накопленного плутония и фракций осколочных элементов. В 1 т ОЯТ на момент извлечения из реактора содержится 950-980 кг 235U и 238U, 5,5-9,6 кг Pu, а также небольшое количество α- излучателей (нептуний, америций, кюрий и др.), активность которых может достигать 26 тыс. Ки на 1 кг ОЯТ. Именно эти элементы в ходе замкнутого ЯТЦ необходимо выделить, сконцентрировать, очистить и перевести в необходимую химическую форму.

Технологический процесс переработки ОЯТ включает:

Механическую фрагментацию (рубку) ТВС и ТВЭЛов с целью вскрытия топливного материала;

Растворение;

Очистку растворов балластных примесей;

Экстракционное выделение и очистку урана, плутония и других товарных нуклидов;

Выделение диоксида плутония, диоксида нептуния, гексагидрата нитрата уранила и закиси-окиси урана;

Переработку растворов, содержащих другие радионуклиды, и их выделение.

В основе технологии выделения урана и плутония, их разделения и очистки от продуктов деления лежит процесс экстракции урана и плутония трибутилфосфатом. Он осуществляется на многоступенчатых экстракторах непрерывного действия. В результате уран и плутоний очищаются от продуктов деления в миллионы раз. Переработка ОЯТ связана с образованием небольшого объема твердых и газообразных РАО активностью около 0,22 Ки/год (предельно допустимый выброс 0,9 Ки/год) и большим количеством жидких радиоактивных отходов.

Все конструкционные материалы ТВЕЛов отличаются химической стойкостью, и растворение их представляет серьезную проблему. Кроме делящихся материалов, ТВЭЛы содержат различные накопители и покрытия, состоящие из нержавеющей стали, циркония, молибдена, кремния, графита, хрома и др. При растворении ядерного топлива эти вещества не растворяются в азотной кислоте и создают в полученном растворе большое количество взвесей и коллоидов.

Перечисленные особенности ТВЭЛов обусловили необходимость разработки новых методов вскрытия или растворения оболочек, а также осветления растворов ядерного топлива перед экстракционной переработкой.

Глубина выгорания топлива реакторов для получения плутония существенно отличается от глубины выгорания топлива энергетических реакторов. Поэтому на переработку поступает материалы с гораздо более высоким содержанием радиоактивных осколочных элементов и плутония на 1 т U. Это приводит к повышению требований к процессам очистки получаемых продуктов и к обеспечению ядерной безопасности в процессе переработки. Трудности возникают из-за необходимости переработки и захоронения большого количества жидких высокоактивных отходов.

Далее проводят выделение, разделение и очистку урана, плутония и нептуния тремя экстракционными циклами. В первом цикле осуществляют совместную очистку урана и плутония от основной массы продуктов деления, а затем проводят разделение урана и плутония. На втором и третьем циклах уран и плутоний подвергают дальнейшей раздельной очистке и концентрированию. Полученные продукты - уранилнитрат и нитрат плутония - помещают в буферные ёмкости до передачи их в конверсионные установки. В раствор нитрата плутония добавляют щавелевую кислоту, образующуюся суспензию оксалата фильтруют, осадок кальцинируют.

Порошкообразную окись плутония просеивают через сито и помещают в контейнеры. В таком виде плутоний хранят до того, как он поступит на завод по изготовлению новых ТВЭЛов.

Отделение материала оболочки ТВЭЛов от топливной оболочки - одна из наиболее сложных задач процесса регенерации ядерного топлива. Существующие методы можно разделить на две группы: методы вскрытия с разделением материалов оболочки и сердечника ТВЭЛов и методы вскрытия без отделения материалов оболочки от материала сердечника. Первая группа предусматривает снятие оболочки ТВЭЛов и удаление конструкционных материалов до растворения ядерного топлива. Водно-химические методы заключаются в растворении материалов оболочки в растворителях, не затрагивающих материалы сердечника.

Использование этих методов характерно для переработки ТВЭЛов из металлического урана в оболочках из алюминия или магния и его сплавов. Алюминий легко растворяется в едком натре или азотной кислоте, а магний - в разбавленных растворах серной кислоты при нагревании. После растворения оболочки сердечник растворяют в азотной кислоте.

Однако ТВЭЛы современных энергетических реакторов имеют оболочки из коррозионностойких, труднорастворимых материалов: циркония, сплавов циркония с оловом (циркалой) или с ниобием, нержавеющей стали. Селективное растворение этих материалов возможно только в сильно агрессивных средах. Цирконий растворяют в плавиковой кислоте, в смесях её со щавелевой или азотной кислотами или растворе NH4F. Оболочку из нержавеющей стали - в кипящей 4-6 М H 2 SO 4 . Основной недостаток химического способа снятия оболочек - образование большого количества сильно засолённых жидких радиоактивных отходов.

Чтобы уменьшить объем отходов от разрушения оболочек и получить эти отходы сразу в твёрдом состоянии, более пригодном для длительного хранения, разрабатывают процессы разрушения оболочек под воздействием неводных реагентов при повышенной температуре (пирохимические методы). Оболочку из циркония снимают безводным хлористым водородом в псевдоожиженном слое Аl 2 О 3 при 350-800 о С. Цирконий превращается при этом в летучий ZrC l4 и отделяется от материала сердечника сублимацией, а затем гидролизуется, образуя твердую двуокись циркония. Пирометаллургические методы основаны на прямом оплавлении оболочек или растворения их в расплавах других металлов. Эти методы используют различие в температурах плавления материалов оболочки и сердечника или различие их растворимости в других расплавленных металлах или солях.

Механические методы снятия оболочек включают несколько стадий. Сначала отрезают концевые детали тепловыделяющей сборки и разбирают ее на пучки ТВЭЛов и на отдельные ТВЭЛы. Затем механически снимают оболочки отдельно с каждого ТВЭЛа.

Вскрытие ТВЭЛов может проводиться без отделения материалов оболочки от материала сердечника.

При реализации водно-химических методов оболочку и сердечник растворяют в одном и том же растворителе с получением общего раствора. Совместное растворение целесообразно при переработке топлива с высоким содержанием ценных компонентов (235U и Pu) или когда на одном заводе перерабатывают разные виды ТВЭЛов, различающихся размером и конфигурацией. В случае пирохимических методов ТВЭЛ обрабатывают газообразными реагентами, которые разрушают не только оболочку, но и сердечник.

Удачной альтернативой методам вскрытия с одновременным удалением оболочки и методам совместного разрушения оболочки и сердечников оказался метод «рубка-выщелачивание». Метод пригоден для переработки ТВЭЛов в оболочках, нерастворимых в азотной кислоте. Сборки ТВЭЛов разрезают на мелкие куски, обнаружившийся сердечник ТВЭЛа становится доступным действию химических реагентов и растворяется в азотной кислоте. Нерастворившиеся оболочки отмывают от остатков задержавшегося в них раствора и удаляют в виде скрапа. Рубка ТВЭЛов имеет определенные преимущества. Образующиеся отходы - остатки оболочек - находятся в твердом состоянии, т.е. не происходит образования жидких радиоактивных отходов, как при химическом растворении оболочки; не происходит и значительных потерь ценных компонентов, как при механическом снятии оболочек, так как отрезки оболочек могут быть отмыты с большой степенью полноты; конструкция разделочных машин упрощается в сравнении с конструкцией машин для механического снятия оболочек. Недостаток метода рубки-выщелачивания - сложность оборудования для рубки ТВЭЛов и необходимость его дистанционного обслуживания. В настоящее время исследуют возможность замены механических способов рубки на электролитический и лазерный методы.

В отработанных ТВЭЛах энергетических реакторов высокой и средней глубины выгорания накапливается большое количество газообразных радиоактивных продуктов, которые представляют серьезную биологическую опасность: тритий, иод и криптон. В процессе растворения ядерного топлива они в основном выделяются и уходят с газовыми потоками, но частично остаются в растворе, а затем распределяются в большом количестве продуктов по всей цепочки переработки. Особенно опасен тритий, образующий тритированную воду НТО, которую затем трудно отделить от обычной воды Н2О. Поэтому на стадии подготовки топлива к растворению вводят дополнительные операции, позволяющие освободить топливо от основной массы радиоактивных газов, сосредоточив их в небольших объемах сбросных продуктов. Куски оксидного топлива подвергают окислительной обработке кислородом при температуре 450-470 о С. При перестройке структуры решетки топлива в связи с переходом UO 2 -U 3 O 8 происходит выделение газообразных продуктов деления - тритий,йод, благородных газов. Разрыхление топливного материала при выделении газообразных продуктов, а также при переходе диоксида урана в закись-окись способствует ускорению последующего растворения материалов в азотной кислоте.

Выбор метода переведения ядерного топлива в раствор зависит от химической формы топлива, способа предварительной подготовки топлива, необходимости обеспечения определенной производительности. Металлический уран растворяют в 8-11М HNO 3 , а диоксид урана - в 6-8М HNO 3 при температуре 80-100 о С.

Разрушение топливной композиции при растворении приводит к освобождению всех радиоактивных продуктов деления. При этом газообразные продукты деления попадают в систему сброса отходящих газов. Перед выбросом в атмосферу сбросные газы очищают.

Выделение и очистка целевых продуктов

Уран и плутоний, разделенные после первого цикла экстракции, подвергают дальнейшей очистке от продуктов деления, нептуния и друг от друга до уровня, отвечающего техническим условиям ЯТЦ и затем превращают в товарную форму.

Наилучших результатов по дальнейшей очистке урана достигают комбинированием разных методов, например экстракции и ионного обмена. Однако в промышленном масштабе экономичнее и технически проще использовать повторение циклов экстракции с одним и тем же растворителем - трибутилфосфатом.

Число циклов экстракции и глубина очистки урана определяются типом и выгоранием ядерного топлива, поступающего на переработку, и задачей отделения нептуния. Для удовлетворения технических условий по содержанию примесных α-излучателей в уране общий коэффициент очистки от нептуния должен быть ≥500. Уран после сорбционной очистки реэкстрагируют в водный раствор, который анализируют на чистоту, содержание урана и степень обогащения по 235U.

Завершающая стадия аффинажа урана предназначена для перевода его в оксиды урана - либо осаждением в виде перекиси уранила, оксалата уранила, уранилкарбоната аммония или ураната аммония с последующим их прокаливанием, либо прямым термическим разложением гексагидрата уранилнитрата.

Плутоний после отделения от основной массы урана подвергают дальнейшей очистке от продуктов деления, урана и других актиноидов до собственного фона по γ- и β-активности. В качестве конечного продукта на заводах стремятся получать диоксид плутония, а в дальнейшем в комплексе с химической переработкой осуществлять и производство ТВЭЛов, что позволяет избежать дорогостоящих перевозок плутония, требующих особых предосторожностей особенно при перевозке растворов нитрата плутония. Все стадии технологического процесса очистки и концентрирования плутония требуют особой надежности систем обеспечения ядерной безопасности, а также защиты персонала и предотвращения возможности загрязнения окружающей среды ввиду токсичности плутония и высокого уровня α-излучения. При разработке оборудования учитывают все факторы, которые могут вызвать возникновение критичности: массу делящегося материала, гомогенность, геометрию, отражение нейтронов, замедление и поглощение нейтронов, а также концентрацию делящегося вещества в данном процессе и др. Минимальная критическая масса водного раствора нитрата плутония равна 510 г (при наличии водяного отражателя). Ядерная безопасность при осуществлении операций в плутониевой ветви обеспечивается специальной геометрией аппаратов (их диаметр и объем) и ограничением концентрации плутония в растворе, которая постоянно контролируется в определенных точках непрерывного процесса.

Технология окончательной очистки и концентрирования плутония основывается на проведении последовательных циклов экстракции или ионного обмена и дополнительной аффинажной операции осаждения плутония с последующим термическим превращением его в двуокись.

Диоксид плутония поступает в установку кондиционирования, где её подвергают прокаливанию, дроблению, просеиванию, комплектованию партий и упаковке.

Для изготовления смешанного уран-плутониевого топлива целесообразен метод химического соосаждения урана и плутония, позволяющий достичь полной гомогенности топлива. Такой процесс не требует разделения урана и плутония при переработке отработавшего топлива. В этом случае смешанные растворы получают при частичном разделении урана и плутония вытеснительной реэкстракций. Таким способом можно получать (U, Pu)O2 для легководных ядерных реакторов на тепловых нейтронах с содержанием PuO2 3%, а также для реакторов на быстрых нейтронах с содержанием PuO2 20%.

Дискуссия о целесообразности регенерации отработавшего топлива носит не только научно-технический и экономический, но и политический характер, так как развертывание строительства заводов регенерации представляет потенциальную угрозу распространения ядерного оружия. Центральная проблема - обеспечение полной безопасности производства, т.е. обеспечение гарантий контролируемого использования плутония и экологической безопасности. Поэтому сейчас создаются эффективные системы контроля технологического процесса химической переработки ядерного топлива, обеспечивающие возможность определения количества делящихся материалов на любой стадии процесса. Обеспечению гарантий нераспространения ядерного оружия служат так же предложения так называемых альтернативных технологических процессов, например CIVEX-процесс, в котором плутоний ни на одной из стадий процесса не отделяется полностью от урана и продуктов деления, что значительно затрудняет возможность его использования во взрывных устройствах.

Civex - воспроизводство ядерного топлива без выделения плутония.

Для повышения экологичности переработки ОЯТ разрабатываются неводные технологические процессы, в основе которых лежат различия летучести компонентов перерабатываемой системы. Преимущества неводных процессов заключаются в их компактности, в отсутствии сильных разбавлений и образовании больших объемов жидких радиоактивных отходов, в меньшем влиянии процессов радиационного разложения. Образующиеся отходы находятся в твердой фазе и занимают значительно меньший объем.

В настоящее время прорабатывается вариант организации АЭС, при котором на станции строятся не одинаковые блоки (например, три однотипных блока на тепловых нейтронах), а разнотипные (например, два тепловых и один быстрый реактор). Сначала обогащенное по 235U топливо сжигается на тепловом реакторе (с образованием плутония), затем ОТЯ топливо перемещается в быстрый реактор, в котором за счет возникшего плутония перерабатывается 238U. После окончания цикла использования, ОЯТ подается на радиохимический завод, который расположен прямо на территории АЭС. Завод не занимается полной переработкой топлива - он ограничивается выделением из ОЯТ только урана и плутония (путем отгонки шестифтористых фторидовэтих элементов). Выделенные уран и плутоний поступают на изготовление нового смешанного топлива, а оставшееся ОЯТ идёт или на завод по выделению полезных радионуклидов, или на захоронение.



Владельцы патента RU 2560119:

Изобретение относится к средствам переработки отработавшего ядерного топлива (ОЯТ). В заявленном способе разрушенные при рубке ТВЭЛов таблетки оксидного отработавшего ядерного топлива подвергают растворению при нагревании в водном растворе нитрата железа(III) при мольном отношении железа к урану в топливе, равном 1,5-2,0:1, образовавшийся осадок основной соли железа с нерастворенными продуктами деления ядерного топлива отделяют фильтрованием, а из полученного слабокислого раствора осаждают пероксид уранила путем последовательной подачи в раствор при перемешивании динатриевой соли этилендиаминтетрауксусной кислоты. Далее полученную гетерогенную систему выдерживают не менее 30 минут и после отделения и промывки кислотой и водой осадок пероксида уранила подвергают твердофазному восстановлению при нагревании путем обработки его щелочным раствором гидразингидрата в воде при 2-3-кратном мольном избытке гидразина по отношению к урану, с последующим отделением полученного гидратированного диоксида урана UO 2 ·2H 2 O, промыванием его раствором HNO 3 с концентрацией 0,1 моль/л, водой и сушкой. При этом осадок основных солей железа с продуктами деления, маточный раствор стадии осаждения пероксидов с остатками продуктов деления, отходы щелочных и промывных растворов направляют в сборник отходов для их последующей переработки. Техническим результатом является повышение экологической безопасности и уменьшение количества отходов. 8 з.п. ф-лы.

Изобретение относится к области ядерной энергетики, в частности к переработке отработавшего ядерного топлива (ОЯТ), и может быть использовано в технологической схеме переработки, в том числе МОКС-топлива, так как извлечение из ОЯТ оставшихся количеств U и Pu для приготовления нового топлива является основной задачей замкнутого ядерного топливного цикл, на который ориентирована атомная энергетика страны. В настоящее время актуальным является создание и оптимизация новых, малоотходных, экологически безопасных и экономически целесообразных технологий, которые бы обеспечили переработку ОЯТ как действующих, так и реакторов 3 и 4 поколения на быстрых нейтронах, работающих на смешанном оксидном уран-плутониевом топливе (МОКС-топливо).

Известны способы переработки ОЯТ с помощью фтора или фторсодержащих химических соединений. Образующиеся при этом летучие фтористые соединения компонентов ядерного топлива переходят в газовую фазу и отгоняются. При фторировании диоксид урана превращается в UF 6 , который сравнительно легко испаряется в отличие от плутония, обладающего более низкой летучестью. Обычно при переработке ОЯТ этим способом ОЯТ фторируют, извлекая из него не весь содержащийся в нем уран, а только его необходимое количество, отделяя таким образом его от остальной части перерабатываемого топлива. После этого меняют режим испарения и извлекают из остатка ОЯТ также в виде паров и некоторое количество содержащегося в нем плутония.

[патент РФ №2230130, С22В 60/02, опубл. 19.01.1976]

Недостатком указанной технологии является то, что в этом способе переработки ОЯТ используют газообразные, агрессивные и токсичные в экологическом отношении химические соединения. Таким образом, технология является экологически небезопасной.

Одним из близких по сути к заявляемому способу является известный метод, заявленный в пат. РФ №2403634, (G21C 19/44, опубл. 10.11.2010), по которому регенерация ОЯТ включает стадию растворения топлива в растворе азотной кислоты, стадию электролитического регулирования валентности, с восстановлением Pu до трехвалентного состояния и сохранением пятивалентного состояния Np, стадию экстракции шестивалентного урана экстрагирующим агентом в органическом растворителе; стадию осаждения щавелевой кислотой, приводящую к совместному осаждению второстепенных актинидов и продуктов деления, оставшихся в растворе азотной кислоты, в виде оксалатного осадка; стадию хлорирования с превращением оксалатного осадка в хлориды путем добавления хлористоводородной кислоты к осадку оксалатов; стадию дегидратации с получением синтетических безводных хлоридов путем дегидратации хлоридов в токе газообразного аргона; и стадию электролиза в расплаве солей с растворением безводных хлоридов в расплавленной соли и накоплением урана, плутония и второстепенных актинидов на катоде за счет электролиза.

Недостатком этого способа переработки ОЯТ является его многостадийность и сложность в осуществлении, так как включает электрохимические стадии, которые энергозатратны, требуют специального оборудования и проведения процесса при высокой температуре, в особенности при работе с расплавами солей.

Известен также способ, согласно которому ОЯТ перерабатывают чисто пирохимически с применением солевого расплава урана или плутония, после чего выделенные компоненты ядерного топлива используют повторно. При пирохимической переработке ОЯТ применяют его индукционный нагрев в тигле и его охлаждение путем подвода хладагента к тиглю.

[патент РФ №2226725, G21C 19/46, опубл. 19.01.2009]

Пирометаллургические технологии не приводят к образованию больших количеств жидких радиоактивных отходов (ЖРО), а также обеспечивают компактное размещение оборудования, однако они являются очень энергоемкими и технологически сложны.

Также к способам переработки ОЯТ относятся:

(1) способ, включающий окисление урана газообразным хлором, оксидами азота, диоксидом серы в среде диполярного апротонного растворителя или его смеси с хлорсодержащим соединением [патент РФ №2238600, G21F 9/28, опубл. 27.04.2004];

(2) способ растворения материалов, содержащих металлический уран, включающий окисление металлического урана смесью трибутилфосфат-керосин, содержащей азотную кислоту [патент США №3288568, G21F 9/28, опубл. 10.12.1966];

(3) способ растворения урана, включающий окисление металлического урана раствором брома в этилацетате при нагревании .

К недостаткам указанных способов относятся повышенная пожароопасность систем и ограниченность сферы их использования.

Широко распространенной технологией переработки ОЯТ является Пурекс-процесс (взятый нами за прототип), при котором ОЯТ, содержащее уран, плутоний и продукты деления (ПД) ядерного топлива, растворяют в сильнокислых растворах азотной кислоты при нагревании до 60-80°C. После этого актиниды извлекают из азотнокислого раствора органической фазой, содержащей трибутилфосфат в керосине или другом органическом растворителе. Далее следуют технологические стадии, связанные с разделением урана и плутония и их очисткой от ПД. Пурекс-процесс описан, например, в монографии «The Chemistry of the Actinide and Transactinide Elements», 3rd Edition, Edited by Lester R. Morss, Norman M. Edelstein and Jean Fuger. 2006, Springer, pp. 841-844.

Указанный процесс переработки ОЯТ является многостадийным и основан на применении экологически опасных сред:

(1) азотной кислоты (6-8 моль/л) как растворителя ОЯТ при 60-80°C и образующей при протекании реакций с ее участием агрессивные газообразные продукты;

(2) так как кислотность раствора после завершения растворения примерно 3,5 моль/л по азотной кислоте, то это с неизбежностью приводит к применению экстракции для извлечения U(Pu) органическими растворителями;

(3) использование органических растворителей, токсичных, горючих, легко воспламеняющихся, взрывоопасных и зачастую неустойчивых к радиационному излучению приводит к образованию вместе с водными ЖРО больших объемом отходов (до 7-12 тонн на 1 тонну переработанного ОЯТ).

Задачей настоящего изобретения является создание инновационной, малоотходной, экологически безопасной и экономически целесообразной технологии переработки ОЯТ.

Поставленная задача решается использованием нового способа переработки ОЯТ, характеризующегося тем, что разрушенные при рубке ТВЭЛов таблетки оксидного отработавшего ядерного топлива подвергают растворению при нагревании в водном растворе нитрата железа(III) при мольном отношении железа к урану в топливе, равном 1,5-2,0:1, образовавшийся осадок основной соли железа с нерастворенными продуктами деления ядерного топлива отделяют фильтрованием, а из полученного слабокислого раствора, содержащего преимущественно уранилнитрат, осаждают пероксид уранила путем последовательной подачи в раствор при перемешивании динатриевой соли этилендиаминтетрауксусной кислоты в мольном избытке по отношению к урану, равном 10%, и 30% раствора перекиси водорода, взятой в 1,5-2-кратном мольном избытке по отношению к урану, при температуре не выше 20°C, полученную гетерогенную систему выдерживают не менее 30 минут и после отделения и промывки кислотой и водой осадок пероксида уранила подвергают твердофазному восстановлению при нагревании путем обработки его щелочным раствором гидразингидрата в воде при 2-3-кратном мольном избытке гидразина по отношению к урану, с последующим отделением полученного гидратированного диоксида урана UO 2 ·2H 2 O, промыванием его раствором HNO 3 с концентрацией 0,1 моль/л, водой и сушкой, при этом осадок основных солей железа с продуктами деления, маточный раствор стадии осаждения пероксидов с остатками продуктов деления, отходы щелочных и промывных растворов направляют в сборник отходов для их последующей переработки.

Обычно растворение ОЯТ ведут в интервале температуры 60-90°C не более 5-10 часов с использованием водного раствора нитрата железа(III) с pH от 0,2 до 1,0.

Выделенный пероксид уранила целесообразно промывать раствором HNO 3 с концентрацией 0,05 моль/л, а его твердофазное восстановление вести 10%-ным водным раствором гидразингидрата при pH 10 при 60-90°C в течение 10-15 часов.

Преимущественно сушку гидратированного диоксида урана ведут при 60-90°C.

Возможно вести процесс в двух последовательно соединенных бифункциональных аппаратах, конструкция которых предусматривает наличие узла фильтрации и возможности изменения на 180° пространственной ориентации аппаратов, первый из которых используют для растворения и сбора отходов процесса, а второй - для осаждения пероксида урана, его твердофазного восстановления и выделения целевого продукта.

Технический результат способа достигается тем, что на всех стадиях переработки ОЯТ компоненты топлива (UO 2 с содержанием до 5 масс.% 239 Pu) - U(Pu), растворяющий (нитрат железа), осаждающий (пероксид водорода) и восстанавливающий реагенты находятся в разных фазах, удобных для их дальнейшего разделения. На стадии растворения уран переходит в раствор, а основная масса растворяющего реагента выделяется в виде твердого соединения. На стадии осаждения пероксида и его твердофазного восстановительного превращения в диоксид урана целевой продукт находится в твердом виде и легко отделяется от жидкой фазы.

Предлагаемый способ осуществляется следующим образом.

Разрушенные при рубке ТВЭЛов таблетки диоксида урана (UO 2 с содержанием до 5 масс.% 239 Pu) погружают в воду, содержащую нитрат железа(III), и растворяют при нагревании до 60-90°C. Полученный раствор, содержащий U(Pu), и пульпу основной соли железа, образовавшуюся при растворении, разделяют. После удаления раствора с U(Pu) осадок основной соли железа - соли железа с ПД - Мо, Tc и Ru (~95%) и частично Nd, Zr и Pd (~50%) - остается в сборнике отходов.

К отделенному раствору с U(Pu) добавляют перекись водорода и при комнатной температуре проводят осаждение пероксида уранила, с которым соосаждается и плутоний, коэффициент очистки целевого продукта от ПД около 1000. Завершив осаждение, отделяют осадок от слабокислого маточного раствора, который с оставшимся в нем ПД и нитратом Fe(III) направляют в сборник отходов с осадком основной соли. В сборник отходов также направляют раствор от промывки осадка смешанного пероксида. Далее проводят твердофазное восстановление образованного пероксида после введения гидразингидрата при перемешивании током азота при 80-90°C и получают гидратированный диоксид U(Pu). Отделенный щелочной раствор транспортируют в сборник отходов. Осадок диоксида промывается небольшим объемом 0,1М HNO 3 , затем дистиллированной водой, которые также направляются в сборник отходов. Полученный целевой продукт сушат в потоке нагретого азота при 60-90°C и выгружают из аппарата.

Слабокислые и слабощелочные водные растворы-отходы, собирающиеся по мере переработки ОЯТ в сборнике отходов, удаляют их упариванием, а находящееся в них железо осаждается в форме гидроксида совместно с катионами 2-, 3- и 4-валентных ПД. Твердый продукт из соединений железа с ПД, включенными в их фазу, является единственным отходом в заявляемом способе переработки ОЯТ. Упариваемую воду можно конденсировать и вернуть при необходимости в процесс.

Переработка ОЯТ может осуществляться в бифункциональном специальном аппарате (аппаратах), конструкция которых предусматривает наличие узла фильтрации (УФ), рубашки, способной обеспечить подачу теплоносителя и проведение процесса растворения при температуре ≤90°C в реакционной смеси, и возможности изменять на 180° пространственную ориентацию аппарата.

Процесс ведут, как правило, в двух последовательно соединенных бифункциональных аппаратах следующим образом.

Когда узел фильтрации устройства находится в верхней части, аппарат предназначен для растворения ОЯТ. Полученный раствор, содержащий U(Pu), и пульпу основной соли железа, образовавшуюся при растворении ОЯТ, разделяют. Для этого устройство переворачивают на 180°, при этом УФ находится в донной части. Фильтрацию осуществляют, подавая избыточное давление во внутренний объем аппарата, либо подключая его к вакуумной линии. После фильтрации и удаления раствора с U(Pu) устройство с осадком соли железа и ПД (Мо, Tc и Ru (~95%) и частично Nd, Zr и Pd (~50%)) поворотом на 180° переводится в положение, когда УФ расположен в верхней части, и далее аппарат выполняет функцию сборника растворов-отходов.

Фильтрованный раствор с U(Pu) подается во второй аппарат той же конструкции в позиции, когда УФ расположен в верхней части устройства. К раствору добавляют перекись водорода и проводят осаждение пероксида U(Pu) при комнатной температуре. Завершив осаждение, устройство переворачивают на 180° и проводят фильтрационное разделение через донную часть аппарата. Полученный пероксид остается на фильтре в аппарате, а маточный раствор с растворенными ПД (фактор очистки около 1000) и остаточным нитратом Fe(III) направляется в первый аппарат с осадком основной соли, ставший сборником отходов.

Устройство переворачивают в положение с УФ в верхней части и осадок пероксида с фильтра в аппарате смывают небольшим количеством воды, содержащей гидразингидрат, с образованием пульпы, в которой пероксид твердофазным восстановлением гидразином переводят в гидратированный диоксид U(Pu) при 80-90°C.

Завершив твердофазное восстановление и получив гидратированный диоксид U(Pu), переводят аппарат в положение, при котором он выполняет функцию фильтрации. Отделенный щелочной раствор направляется в первый аппарат с осадком основной соли, ставший сборником отходов. Осадок диоксида промывается небольшим объемом 0,1М HNO 3 , затем дистиллированной водой, которые также направляются в сборник отходов. Устройство с осадком гидратированного U(Pu)O 2 ·nH 2 O поворотом на 180° переводится в положения, когда УФ расположен в верхней части. Далее в аппарате проводится сушка целевого продукта при 60-90°C подачей потока азота, и по завершении сушки препарат выгружается из аппарата.

Нижеприведенные примеры иллюстрируют эффективность использования водных слабокислых растворов нитрата (хлорида) Fe(III) для растворения оксидного ОЯТ с одновременным отделением U(Pu) на этой стадии от части ПД с последующим их отделением от остатков ПД при пероксидном осаждении U(Pu) из полученного раствора. Дальнейшее твердофазное восстановительное превращение пероксида сначала в гидратированный, а потом в кристаллический диоксид U(Pu) повышает эффективность заявляемого способа.

Порошкообразный образец диоксида урана (238+235 UO 2) предварительно прокаливали при 850°C в атмосфере аргона с 20% содержанием водорода в течение 8 часов.

Таблетки или порошок керамического ядерного топлива, содержащего уран и 5 масс.% плутония, массой 132 г погружают в водный раствор нитрата железа(III) объемом 1 л с pH не менее 0,2 при концентрации Fe(NO 3) 3 в воде от 50 до 300 г/л и растворяют при нагревании до 60-90°C при мольном отношении Fe(III) к топливу как 1,5 к 1.

Контролируют величину pH и содержание урана в растворе и продолжают растворение таблеток до тех пор, пока в последовательно отобранных пробах содержание урана не изменяется. В результате процесса растворения получают раствор, содержащий преимущественно уранилнитрат и имеющий величину pH≤2, и осадок основной соли железа. Требуется не более 5-7 часов для количественного растворения взятых образцов.

Полученный нитратный раствор отделяют от пульпы фильтрацией, например, с использованием металлокерамического фильтра. Оставшийся на фильтре осадок основной соли железа промывают водой и направляют в сборник отходов вместе с промывными водами.

К слабокислому раствору отделенного уранилнитрата при температуре ≤20°C добавляют 60 мл 10% раствора двузамещенной натриевой соли ЭДТА (Трилон-Б), перемешивают 10 минут. В растворе выпадает комплексное соединение уранила белого цвета.

При перемешивании к образовавшейся суспензии добавляют порциями по 50 мл с интервалом через 1-1,5 мин 300 мл 30%-ного раствора перекиси водорода (Н 2 О 2) также при температуре ≤20°C для получения пероксида уранила, с которым также количественно соосаждается плутоний.

Отделяют фильтрацией осадок пероксида уранила от маточного раствора, который направляют в сборник отходов. Осадок промывают 0,25 л 0,05М HNO 3 , промывной раствор направляют в сборник отходов.

Промытый осадок пероксида уранила сначала переводят 10%-ным водным щелочным раствором гидразингидрата в воде в суспензию, раствор при этом имеет величину pH~10.

При перемешивании и нагревании суспензии до 80°C пероксид уранила переходит в гидратированный диоксид UO 2 ·H 2 O при твердофазном восстановлении U(VI) гидразином до U(IV).

Контроль за процессом восстановления U(VI) до U(IV) осуществляют периодическим отбором проб суспензии, содержащих не более 50 мг твердой взвеси. Осадок растворяют в смеси 4М HCl с 0,1М HF, записывают первый спектр раствора. Затем раствор обрабатывают амальгамой и записывают второй спектр этого раствора. При этом весь уран, находящийся в растворе, должен быть восстановлен полностью до U(IV). Таким образом, если первый и второй спектры совпадают, то процесс твердофазного восстановления закончен. В противном случае процедуру превращения пероксида в диоксид урана продолжают. Процесс завершается за 10-15 часов.

Полученный гидратированный диоксид урана отделяют фильтрацией от щелочного раствора (объем ~0,6 л), раствор направляют в сборник отходов. Осадок гидратированного диоксида урана промывают на фильтре 0,25 л 0,1М HNO 3 для нейтрализации щелочи, оставшейся в объеме осадка, затем таким же объемом воды, чтобы удалить следы кислоты из объема осадка с контролем pH последней промывной воды. Промывные растворы направляют в сборник отходов.

Результаты анализов маточного раствора и пероксида урана указывают, что степень осаждения урана составляет не менее 99,5%, а содержание железа в выделенном пероксиде не превышает 0,02 масс.%.

Промытый от следов щелочи осадок пероксида урана высушивают, например, нагретым до 60-90°C потоком азота и выгружают из аппарата в виде порошка.

В результате получают не менее 131,3 г диоксида урана.

В собранных в сборнике отходов водных растворах со слабощелочной реакцией выделяются остатки железа в форме аморфного гидроксида. Гетерогенную суспензию упаривают, при этом достигается практически полное удаления воды. Влажный или сухой твердый продукт, представляющий собой в основном соединения железа, является единственным отходом в заявляемом способе переработки керамического оксидного топлива с использованием растворов нитрата железа(III).

Заявляемый способ позволяет упростить переработку ОЯТ и исключить образование ЖРО в сравнении с Пурекс-процессом.

Новыми существенными и отличительными признаками заявляемого способа (в сравнении с прототипом) являются:

Использование водных слабокислых растворов нитрата Fe(III) для растворения оксидного ОЯТ, которые ранее для этого не применялись. Без существенного ухудшения растворяющей способности нитрат железа может быть заменен на хлорид Fe(III);

В отличие от прототипа отсутствует специальная стадия с введением в систему двухвалентного сульфата железа для восстановления Pu(IV) до Pu(III). В заявляемом способе при растворении оксидного уранового и смешанного топлива уран(IV) окисляется Fe(III) до урана(VI), а образующиеся при этом катионы Fe(II) восстанавливают Pu(IV) до Pu(III), и актиниды количественно переходят в раствор в виде их нитратов;

В заявляемом способе не требуется вводить кислоту для растворения ОЯТ, так как используемая среда имеет кислотность, обусловленную гидролизом нитрата железа(III), и в зависимости от его концентрации от 50 до 300 г/л величина pH в диапазоне от 1 до 0,3;

В заявляемом способе после растворения топлива кислотность получаемых растворов будет ≤0,1 М (по урану 100-300 г/л), в то время как в Пурекс-процессе образуются сильнокислые ~3М растворы HNO 3 , что с неизбежностью приводит к экстракции и образованию большого количества органических и водных ЖРО;

Низкая кислотность после растворения ОЯТ по заявляемому способу позволяет отказаться от экстракционного извлечения компонентов топлива органическими растворами, упростить организацию процесса переработки ОЯТ и устранить ЖРО в сравнении с технологией Пурекс-процесса;

В заявляемом способе процесс растворения топлива завершается получением раствора, содержащего U(Pu), и осадка основной соли железа, в количестве ~50% от исходного содержания нитрата железа(III);

Продукты деления, такие как Мо, Tc и Ru (~95%) и частично от Nd, Zr и Pd (~50%), отделяются от урана уже на стадии растворения ОЯТ и концентрируются в образовавшемся осадке основной соли железа. Это также является преимуществом заявляемого способа растворения ОЯТ в сравнении с Пурекс-процессом;

В применяемых слабокислых растворах не растворяются конструкционные материалы оболочек ТВЭЛов и фазы, образовавшиеся из ПД в матрице ОЯТ в форме светлых металлических (Ru, Rh, Мо, Tc, Nb) и серых керамических включений (Rb, Cs, Ba, Zr, Мо). Поэтому слабокислые будут менее загрязнены компонентами растворенных оболочек и ПД, в отличие от 6-8 М HNO 3 в Пурекс-процессе;

Кислотность ≤0,1 М получаемых растворов с концентрацией по урану 100-300 г/л является оптимальной для осаждения пероксидов урана(VI) и плутония(IV). Перекиси водорода отдано предпочтение, так как она переводит уран в состояние U(VI), что требуется для количественного осаждения;

При осаждении пероксида U(Pu) из раствора достигается количественное отделение U практически от всех ПД и остатков железа, находящихся в растворе (коэффициент очистки ~1000);

Новым и оригинальным решением в заявляемом способе является проведение процесса твердофазного восстановления в водной суспензии пероксида U(Pu) гидразингидратом при 90°C до гидратированного U(Pu)O 2 ×nH 2 O с последующей сушкой целевого продукта при 60-90°C и выгрузкой из аппарата,

Слабокислые и слабощелочные водные растворы отходы, накапливаемые по мере переработки ОЯТ в сборнике отходов, удаляются при упаривании, а находящееся в них железо осаждается в форме гидроксида совместно с катионами 2-, 3- и 4-валентных ПД. Твердый продукт из соединений железа с включенными в их фазу ПД является единственным отходом в заявляемом способе переработки оксидного ОЯТ.

1. Способ переработки отработавшего ядерного топлива, характеризующийся тем, что разрушенные при рубке ТВЭЛов таблетки оксидного отработавшего ядерного топлива подвергают растворению при нагревании в водном растворе нитрата железа(III) при мольном отношении железа к урану в топливе, равном 1,5-2,0:1, образовавшийся осадок основной соли железа с нерастворенными продуктами деления ядерного топлива отделяют фильтрованием, а из полученного слабокислого раствора, содержащего преимущественно уранилнитрат, осаждают пероксид уранила путем последовательной подачи в раствор при перемешивании динатриевой соли этилендиаминтетрауксусной кислоты в мольном избытке по отношению к урану, равном 10%, и 30% раствора перекиси водорода, взятой в 1,5-2-кратном мольном избытке по отношению к урану, при температуре не выше 20°C, полученную гетерогенную систему выдерживают не менее 30 минут и после отделения и промывки кислотой и водой осадок пероксида уранила подвергают твердофазному восстановлению при нагревании путем обработки его щелочным раствором гидразингидрата в воде при 2-3-кратном мольном избытке гидразина по отношению к урану, с последующим отделением полученного гидратированного диоксида урана UO 2 ·2H 2 O, промыванием его раствором HNO 3 с концентрацией 0,1 моль/л, водой и сушкой, при этом осадок основных солей железа с продуктами деления, маточный раствор стадии осаждения пероксидов с остатками продуктов деления, отходы щелочных и промывных растворов направляют в сборник отходов для их последующей переработки.

2. Способ переработки отработавшего ядерного топлива по п. 1, отличающийся тем, что растворение отработавшего ядерного топлива ведут при 60-90°C.

3. Способ переработки отработавшего ядерного топлива по п. 1, отличающийся тем, что для растворения топлива используют водный раствор нитрата железа(III) с величиной рН от 0,2 до 1,0.

4. Способ переработки отработавшего ядерного топлива по п. 1, отличающийся тем, что растворение отработавшего ядерного топлива ведут не более 5-10 часов.

5. Способ переработки отработавшего ядерного топлива по п. 1, отличающийся тем, что осадок пероксида уранила промывают раствором HNO 3 с концентрацией 0,05 моль/л.

6. Способ переработки отработавшего ядерного топлива по п. 1, отличающийся тем, что твердофазное восстановление ведут 10%-ным водным раствором гидразингидрата при рН 10.

7. Способ переработки отработавшего ядерного топлива по п. 1, отличающийся тем, что твердофазное восстановление ведут при 60-90°C в течение 10-15 часов.

8. Способ переработки отработавшего ядерного топлива по п. 1, отличающийся тем, что сушку гидратированного диоксида урана ведут при 60-90°C.

9. Способ переработки отработавшего ядерного топлива по любому из пп. 1-8, отличающийся тем, что процесс ведут в двух последовательно соединенных бифункциональных аппаратах, конструкция которых предусматривает наличие узла фильтрации и возможности изменения на 180° пространственной ориентации аппаратов, первый из которых используют для растворения и сбора отходов процесса, а второй - для осаждения пероксида уранила, его твердофазного восстановления и выделения целевого продукта.

Похожие патенты:

Изобретение касается области радиационной экологии и биогеохимии и предназначено для концентрирования Th из морской воды и определения его содержания, которое может быть использовано для измерения скорости седиментационных процессов в морских водоемах.

Заявленное изобретение относится к ядерной технике и может быть использовано при утилизации, захоронении и рефабрикации облученных изделий из бериллия, таких как, например, отражатель нейтронов ядерных и термоядерных реакторов.

Изобретение относится к атомной промышленности, а именно к устройствам для струйного растворения и размыва осадка, скопившегося на дне емкостей-хранилищ радиоактивных отходов любого уровня активности, перевода нерастворимой твердой фазы осадка во взвешенное состояние и выдачи раствора и суспензии из емкости.

Изобретение относится к атомной промышленности в части переработки радиоактивных отходов, а именно к устройствам для более полного освобождения емкостей-хранилищ от радиоактивных осадков, и может найти применение в химической, нефтехимической и других отраслях.

Заявленное изобретение относится к способам обработки радиоактивных отходов, а именно к очистке платины в виде лома технологического оборудования, и может быть использовано для очистки вторичной платины от радиоактивного заражения плутонием.

Изобретение относится к области атомной промышленности и может быть использовано для дезактивации внутренних и наружных поверхностей оборудования. В заявленном изобретении дезактивируемое оборудование помещают в дезактивирующий раствор и воздействуют на него ультразвуковыми колебаниями, при этом колебания возбуждают во всем объеме оборудования путем обеспечения жесткого акустического контакта поверхности оборудования с акустическими ультразвуковыми излучателями, причем колебания возбуждают в виде импульсов с частотой заполнения, соответствующей резонансной частоте нагруженных на оборудование излучателей.

Группа изобретений относится к методам захоронения долгоживущих радионуклидов, в том числе изотопов трансурановых элементов. Заявленный способ включает погружение, по меньшей мере, одной тепловыделяющей капсулы в скважину, образованную в геологических формациях.

Изобретение относится к ядерной технике и технологии, к дезактивации различных материалов, загрязненных радионуклидами. В заявленном способе дезактивацию проводят в две стадии: на первой стадии в разогретую до 110°C камеру дезактивации с загрязненными материалами подают пар, активированный химическими реагентами, на второй стадии охлаждают камеру дезактивации и проводят обработку дезактивируемого материала растворами органических растворителей и комплексообразователей в среде сжиженных газов или низкокипящих растворителей.

Изобретение относится к средствам для наружного употребления в качестве дезактивирующего моющего средства для очистки кожных покровов человека и наружной поверхности оборудования от загрязнений радиоактивными веществами. Описано дезактивирующее моющее средство, следующего состава: ионообменная смола Ку-1 5-20%, ионообменная смола Ку-2-8чс 5-20%, ионообменная смола Ан-31 3-10%, ионообменная смола ЭДЭ-10П 3-10%, средство моющее синтетическое порошкообразное 60-84%. Технический результат - повышение эффективности дезактивирующего моющего средства за счет повышения сорбции различных радионуклидов.

Изобретение относится к средствам детритирования. Заявленное устройство содержит печь (1) для плавления тритированных отходов, при этом указанная печь содержит топку для приема тритированных отходов и барботажное устройство для ввода гидрогенизированного барботирующего газа в топку во время плавления и обработки тритированных отходов в печи. Устройство также содержит каталитический реактор (2) с четырехполюсной мембраной для обработки газа, возникающего вследствие плавления и обработки тритированных отходов в печи; при этом указанный реактор содержит мембрану для разделения двух потоков газа, проницаемую для изотопов водорода. Заявленное устройство предусмотрено для использования в заявленном способе детритирования. Техническим результатом является предотвращение производства тритиевой воды при завершении процесса детритирования. 2 н. и 9 з.п. ф-лы, 4 ил., 1 пр.

Изобретение относится к способу обработки твердых радиоактивных отходов, образованных при переработке ядерного топлива водо-водяных реакторов и реакторов РБМК. Способ заключается в хлорировании отходов молекулярным хлором при температуре 400-500°С и разделении полученных продуктов, при этом огарок и отфильтрованные пылевидные продукты направляют в пурекс-процесс, газовую смесь с целью очистки от ниобия и других легирующих элементов обрабатывают водородом при температуре 450-550°С и пропускают через керамический фильтр, нагретый до 500-550°С, очищенный тетрахлорид циркония кристаллизуют в конденсаторе при температуре не выше 150°С. Изобретение обеспечивает минимизацию объема и перевод большей радиоактивных отходов в более безопасные категории, а также снижение затрат, связанных с захоронением отходов. 1 з.п. ф-лы, 1 ил., 1 табл.

Изобретение относится к технологии урана, применительно к эксплуатации производств по разделению изотопов урана, и может быть использовано для очистки различных металлических поверхностей, работающих в среде гексафторида урана, от нелетучих отложений урана. Способ очистки металлических поверхностей от отложений урана включает обработку поверхностей газообразными фторирующими реагентами, содержащими ClF3 и F2 в массовом соотношении (1,7÷3,6):1, в условиях динамического течения процесса, путем циркуляции газов через отложения урана и слой фторида натрия, нагретого до 185-225°C. Изобретение обеспечивает интенсификацию процесса фторирования, селективное извлечение из газа гексафторида урана и исключение образования коррозионно-активных и легкоконденсирующихся продуктов реакций. 1 пр., 1 табл.

Изобретение относится к атомной промышленности. Cпособ обращения с реакторным графитом остановленного уран-графитового реактора включает выборку из кладки реактора. Крупные куски графита измельчают механическим способом. Измельченные куски помещают в плазмохимический реактор в качестве расходуемых электродов. Материал расходуемых электродов испаряют. В область низкотемпературной плазмы вводят окислитель. Производят закалку продуктов плазмохимической реакции. Концентрируют продукты реакции на стенках реактора. Газообразные продукты реакции извлекают из реактора. Часть газового потока закольцовывают и подают вместе с окислителем в реактор. Газообразные продукты реакции за исключением оксидов углерода улавливают скруббером. Оксиды углерода переводят в жидкую фазу и отправляют на дальнейшее захоронение. Твердый зольный остаток извлекают из плазмохимического реактора. Изобретение позволяет очистить радиоаквтивный графит от продуктов деления и активации для дальнейшего безопасного хранения. 4 з.п. ф-лы, 2 ил.

Изобретение относится к способу химической стабилизации соединения карбида урана и устройству для осуществления способа. Способ включает следующие этапы: этап повышения температуры внутри указанной камеры до температуры окисления указанного соединения на основе карбида урана в интервале приблизительно от 380°C до 550°C, причем в указанную камеру поступает инертный газ; этап изотермической окислительной обработки при указанной температуре окисления, причем указанная камера находится под парциальным давлением O2; этап контроля завершения стабилизации указанного соединения, который содержит отслеживание количества поглощенного молекулярного кислорода и/или диоксида углерода или выделенных диоксида или моноксида углерода до достижения входного заданного значения указанного количества молекулярного кислорода, минимального порогового значения указанного количества диоксида углерода или минимальных пороговых значений диоксида углерода и моноксида углерода. Техническим результатом является возможность безопасного, надежного управляемого и ускоренного решения комплексной проблемы стабилизации соединений карбида урана с формулой UCx + yC, где число x может быть больше или равно 1, а действительное число y больше нуля. 2 н. и 11 з.п. ф-лы, 8 ил.

Группа изобретений относится к способу и устройству для уменьшения содержания радиоактивного материала в объекте, содержащем радиоактивный материал, до безопасного для среды обитания уровня. Способ уменьшения содержания радиоактивного материала в объекте, содержащем радиоактивный материал, до безопасного для среды обитания уровня содержит объект, который является, по меньшей мере, объектом, выбранным из группы, состоящей из организма, осадка сточных вод, почвы и золы мусоросжигательных установок. Объект подвергают стадии нагрева/нагнетания давления/сброса давления, выбранной из группы, состоящей из этапа нагрева объекта в состоянии, когда температура меньше или равна критической температуре воды, водорастворимой жидкости или смеси воды и водорастворимой жидкости, и давление больше или равно давлению насыщенного пара водосодержащей жидкости. Имеется также обрабатывающее устройство для уменьшения содержания радиоактивного материала в объекте. Группа изобретений позволяет удалить радиоактивный материал из объекта, после обработки объект может быть возращен в среду обитания. 2 н. и 16 з.п. ф-лы, 5 ил., 1 табл., 13 пр.

Изобретение относится к способам химической дезактивации металлов с радиоактивным загрязнением. Способ дезактивации поверхностно загрязненных изделий из металлических сплавов или их фрагментов заключается в нанесении на дезактивируемую поверхность порошкового реагента, в котором по меньшей мере 80% частиц имеют размер менее 1 мкм, содержащего калий, натрий и серу, последующем нагреве поверхности, ее охлаждении и очистке от образовавшейся окалины. Порошковый реагент наносится на сухую поверхность. На обработанную реагентом поверхность наносят слой синтетического лака с температурой воспламенения 210-250°С. Изобретение позволяет повысить эффективность процесса дезактивации поверхностно загрязненных радионуклидами изделий из металлических сплавов или их фрагментов за счет увеличения контакта реагента с радионуклидами, находящимися в открытых порах, трещинах и других дефектах поверхности, при одновременном повышении его экономичности за счет уменьшения расхода порошка реагента. 3 з.п. ф-лы, 3 табл., 2 пр.

Изобретение относится к технологии утилизации и может быть использовано при утилизации крупногабаритных плавучих объектов с ядерной энергетической установкой. После вывода из эксплуатации и принятия решения об утилизации производят выгрузку отработавшего ядерного топлива из реакторов, демонтируют надстройку, выгружают часть оборудования, формируют реакторных блок, разгружают объект до состояния, при котором плоскость ватерлинии объекта оказывается ниже сформированного реакторного блока, выполняют технологический вырез в борту объекта, монтируют выкатное устройство, удаляют реакторный блок с помощью выкатного устройства. Одновременно компенсируют уменьшение массы объекта приемом на объект балласта. Затем подготавливают реакторный блок к длительному хранению, а объект утилизируют способом, установленным проектом утилизации. Технический результат - утилизация крупногабаритного плавучего объекта с ядерной энергетической установкой без использования крупнотоннажного плавучего передаточного док-понтона. 3 ил.

Группа изобретений относится к ядерной физике, к технологии обработки твердых радиоактивных отходов. Способ очистки облученных графитовых втулок уран-графитового реактора включает их нагрев, обработку газом, перевод примесей в газовую фазу, охлаждение углеродного материала. Облученную графитовую втулку нагревают потоком низкотемпературной плазмы в первой температурной зоне проточной камеры в атмосфере инертного газа до температуры выше 3973K. Образовавшуюся газовую смесь перемещают во вторую температурную зону проточной камеры для осаждения углерода, где поддерживают температуру в интервале от 3143K до 3973K. Неосажденную газовую смесь перемещают в третью температурную зону проточной камеры, где ее охлаждают до температуры ниже 940K и осаждают технологические примеси. Остаточный инертный газ возвращают в первую температурную зону проточной камеры, процесс продолжают до полного испарения графитовой втулки. Имеется также устройство для очистки облученных графитовых втулок уран-графитового реактора. Группа изобретений позволяет уменьшить время очистки графита облученных графитовых втулок уран-графитового реактора. 2 н.п. ф-лы, 4 ил.

Изобретение относится к средствам переработки отработавшего ядерного топлива. В заявленном способе разрушенные при рубке ТВЭЛов таблетки оксидного отработавшего ядерного топлива подвергают растворению при нагревании в водном растворе нитрата железа при мольном отношении железа к урану в топливе, равном 1,5-2,0:1, образовавшийся осадок основной соли железа с нерастворенными продуктами деления ядерного топлива отделяют фильтрованием, а из полученного слабокислого раствора осаждают пероксид уранила путем последовательной подачи в раствор при перемешивании динатриевой соли этилендиаминтетрауксусной кислоты. Далее полученную гетерогенную систему выдерживают не менее 30 минут и после отделения и промывки кислотой и водой осадок пероксида уранила подвергают твердофазному восстановлению при нагревании путем обработки его щелочным раствором гидразингидрата в воде при 2-3-кратном мольном избытке гидразина по отношению к урану, с последующим отделением полученного гидратированного диоксида урана UO2·2H2O, промыванием его раствором HNO3 с концентрацией 0,1 мольл, водой и сушкой. При этом осадок основных солей железа с продуктами деления, маточный раствор стадии осаждения пероксидов с остатками продуктов деления, отходы щелочных и промывных растворов направляют в сборник отходов для их последующей переработки. Техническим результатом является повышение экологической безопасности и уменьшение количества отходов. 8 з.п. ф-лы.

Ядерное топливо - материал, используемый в ядерных реакторах для проведения управляемой цепной реакции. Оно чрезвычайно энергоемко и небезопасно для человека, что накладывает ряд ограничений на его использование. Сегодня мы с вами узнаем, что собой представляет топливо ядерного реактора, как оно классифицируется и производится, где применяется.

Ход цепной реакции

Во время цепной ядерной реакции, ядро делится на две части, которые называют осколками деления. Одновременно с этим выделяется несколько (2-3) нейтронов, которые впоследствии вызывают деление следующих ядер. Процесс происходит при попадании нейтрона в ядро исходного вещества. Осколки деления имеют большую кинетическую энергию. Их торможение в веществе сопровождается выделением огромного количества тепла.

Осколки деления, вместе с продуктами их распада, называют продуктами деления. Ядра, которые делятся нейтронами любой энергии, называют ядерным горючим. Как правило, они представляют собой вещества с нечетным количеством атомов. Некоторые ядра делятся сугубо нейтронами, энергия которых выше определенного порогового значения. Это преимущественно элементы с четным числом атомов. Такие ядра называют сырьевым материалом, так как в момент захвата нейтрона пороговым ядром образуются ядра горючего. Комбинация горючего и сырьевого материала называется тем самым ядерным топливом.

Классификация

Ядерное топливо делится на два класса:

  1. Природное урановое. Оно содержит делящиеся ядра урана-235 и сырье урана-238, которое способно образовывать плутоний-239 при захвате нейтрона.
  2. Вторичное топливо, не встречающееся в природе. К нему, кроме всего прочего, относится плутоний-239, который получается из топлива первого вида, а также уран-233, образующийся при захвате нейтронов ядрами тория-232.

С точки зрения химического состава, бывают такие виды ядерного топлива:

  1. Металлическое (в том числе сплавы);
  2. Оксидное (к примеру, UO 2);
  3. Карбидное (к примеру PuC 1-x);
  4. Смешанное;
  5. Нитридное.

ТВЭЛ и ТВС

Топливо для ядерных реакторов используется в виде таблеток небольшого размера. Они помещаются в герметично-закрытые тепловыделяющие элементы (ТВЭЛы), которые, в свою очередь, по несколько сотен объединяются в тепловыделяющие сборки (ТВС). К ядерному топливу предъявляются высокие требования по совместимости с оболочками ТВЭЛов. Оно должно иметь достаточную температуру плавления и испарения, хорошую теплопроводность и не сильно увеличиваться в объеме при нейтронном облучении. Также во внимание берется технологичность производства.

Применение

На атомные электростанции и другие ядерные установки топливо приходит в виде ТВС. Они могут загружаться в реактор как во время его работы (на место выгоревших ТВС), так и во время ремонтной кампании. В последнем случае тепловыделяющие сборки меняют крупными группами. При этом лишь третья часть топлива заменяется полностью. Наиболее выгоревшие сборки выгружаются из центральной части реактора, а на их место ставятся частично выгоревшие сборки, которые ранее находились в менее активных областях. Следовательно, на место последних устанавливаются новые ТВС. Эта нехитрая схема перестановки считается традиционной и имеет ряд преимуществ, главным из которых является обеспечение равномерного энерговыделения. Конечно же, это условная схема, которая дает лишь общие представления о процессе.

Выдержка

После изъятия отработанного ядерного топлива из активной зоны реактора, его отправляют в бассейн выдержки, который, как правило, находится неподалеку. Дело в том, что в отработанных ТВС содержится огромное количество осколков деления урана. После выгрузки из реактора каждый ТВЭЛ содержит порядка 300 тысяч Кюри радиоактивных веществ, выделяющих 100 кВт/час энергии. За счет нее топливо саморазогревается и становится высокорадиоактивным.

Температура недавно выгруженного топлива может достигать 300°С. Поэтому его выдерживают на протяжении 3-4 лет под слоем воды, температура которой поддерживается в установленном диапазоне. По мере хранения под водой, радиоактивность топлива и мощность его остаточных выделений падает. Примерно через три года саморазогрев ТВС доходит уже до 50-60°С. Тогда топливо извлекают из бассейнов и отправляют на переработку или захоронение.

Металлический уран

Металлический уран используется в качестве топлива для ядерных реакторов относительно редко. Когда вещество достигает температуры 660°С, происходит фазовый переход, сопровождающийся изменением его структуры. Попросту говоря, уран увеличивается в объеме, что может привести к разрушению ТВЭЛа. В случае длительного облучения при температуре 200-500°С вещество подвергается радиационному росту. Суть этого явления заключается в удлинении облученного уранового стержня в 2-3 раза.

Применение металлического урана при температуре более 500°С затрудняется из-за его распухания. После деления ядра образуется два осколка, суммарный объем которых превышает объем того самого ядра. Часть осколков деления представлена атомами газов (ксенон, криптон и др.). Газ накапливается в порах урана и формирует внутреннее давление, которое растет по мере увеличения температуры. За счет увеличения объема атомов и повышения давления газов ядерное топливо начинает распухать. Таким образом, под этим подразумевается относительное изменение объема, связанное с делением ядер.

Сила распухания зависит от температуры ТВЭЛов и выгорания. С увеличением выгорания, возрастает количество осколков деления, а с увеличение температуры и выгорания - внутреннее давление газов. Если топливо обладает более высокими механическими качествами, то оно менее подвержено распуханию. Металлический уран к таким материалам не относится. Поэтому его применение в качестве топлива для ядерных реакторов ограничивает глубину выгорания, являющуюся одной из главных характеристик такого топлива.

Механические свойства урана и его радиационная стойкость улучшаются путем легирования материала. Это процесс предполагает добавление к нему алюминия, молибдена и других металлов. Благодаря легирующим добавкам, число нейтронов деления, необходимое на один захват, снижается. Поэтому для этих целей используются материалы, которые слабо поглощают нейтроны.

Тугоплавкие соединения

Хорошим ядерным топливом считаются некоторые тугоплавкие соединения урана: карбиды, окислы и интерметаллические соединения. Наиболее распространенным из них является диоксид урана (керамика). Его температура плавления составляет 2800°С, а плотность - 10,2 г/см 3 .

Так как у этого материала нет фазовых переходов, он менее подвержен распуханию, нежели сплавы урана. Благодаря этой особенности температуру выгорания можно повысить на несколько процентов. На высоких температурах керамика не взаимодействует с ниобием, цирконием, нержавеющей сталью и прочими материалами. Ее главный недостаток заключается в низкой теплопроводности - 4,5 кДж (м*К), ограничивающей удельную мощность реактора. Кроме того, горячая керамика склонна к растрескиванию.

Плутоний

Плутоний считается низкоплавким металлом. Он плавится при температуре 640°С. Из-за плохих пластических свойств он практически не поддается механической обработке. Токсичность вещества усложняет технологию изготовления ТВЭЛов. В атомной промышленности неоднократно предпринимались попытки использования плутония и его соединений, однако они не увенчались успехом. Использовать топливо для атомных электростанций, содержащее плутоний, нецелесообразно из-за примерно 2-кратного уменьшения периода разгона, на что не рассчитаны стандартные системы управления реакторами.

Для изготовления ядерного топлива, как правило, используют диоксид плутония, сплавы плутония с минералами, а также смесь карбидов плутония с карбидами урана. Высокими механическими свойствами и теплопроводностью обладают дисперсионные топлива, в которые частицы соединений урана и плутония размещаются в металлической матрице из молибдена, алюминия, нержавеющей стали и прочих металлов. От материала матрицы зависит радиационная стойкость и теплопроводность дисперсионного топлива. К примеру, на первой АЭС дисперсионное топливо состояло из частиц уранового сплава с 9% молибдена, которые были залиты молибденом.

Что касается ториевого топлива, то оно на сегодня не используется в силу трудностей производства и переработки ТВЭЛов.

Добыча

Значительные объемы основного сырья для ядерного топлива - урана сконцентрированы в нескольких странах: Россия, США, Франция, Канада и ЮАР. Его залежи, как правило, находятся около золота и меди, поэтому все эти материалы добывают одновременно.

Здоровье людей, работающих на разработках, подвержено большой опасности. Дело в том, что уран является токсичным материалом, и газы, выделяющиеся в процессе его добычи, могут вызывать рак. И это притом, что в руде содержится не более 1% этого вещества.

Получение

Производство ядерного топлива из урановой руды включает в себя такие стадии, как:

  1. Гидрометаллургическая переработка. Включает в себя выщелачивание, дробление и экстракционное или сорбционное извлечение. Результатом гидрометаллургической переработки является очищенная взвесь закиси оксиурана, диураната натрия или диураната аммония.
  2. Перевод вещества из оксида в тетрафторид или гексафторид, используемый для обогащения урана-235.
  3. Обогащение вещества путем центрифугирования или газовой термодиффузии.
  4. Перевод обогащенного материала в диоксид, из которого производят «таблетки» ТВЭЛов.

Регенерация

Во время работы ядерного реактора топливо не может полностью выгорать, поэтому воспроизводятся свободные изотопы. В этой связи отработанные ТВЭЛЫ подлежат регенерации с целью повторного использования.

На сегодня эту задачу решают путем пьюрекс-процесса, состоящего из таких этапов, как:

  1. Разрезание ТВЭЛов на две части и растворение их в азотной кислоте;
  2. Очистка раствора от продуктов деления и частей оболочки;
  3. Выделение чистых соединений урана и плутония.

После этого полученный диоксид плутония идет на производство новых сердечников, а уран - на обогащение или также изготовление сердечников. Переработка ядерного топлива является сложным и дорогостоящим процессом. Ее стоимость оказывает существенное влияние на экономическую целесообразность использования атомных электростанций. То же самое можно сказать и про захоронение отходов ядерного топлива, не пригодных к регенерации.

kinderglad.ru - Я мама. Учимся готовить. Уход за ребенком. Развитие детей